差量吸收型分子滤光成像技术

随着红外成像技术对时间分辨率、空间分辨率、光谱分辨率及光学稳定性需求的不断提升，四者之间的制约矛盾愈加激化。分子滤光器是一种具有梳状离散透射谱型的滤波器件，依靠分子能级跃迁对光波长的分辨实现选择性透射，其效果是“光学”的，机理是“量子”的，为该矛盾的解决提供了新的途径。基于分子光谱理论，给出了差量吸收型、磁致旋光型及多普勒调制型三类分子滤光成像技术的工作机理与理论模型，结合研究团队相关工作，分别介绍了差量吸收型分子滤光在机动车尾气遥感监测、磁致旋光型分子滤光在燃烧诊断以及多普勒调制型分子滤光在星载大气风场温度场遥感领域的应用，最后分析了三种机理滤光方法的技术特点与适用性。

0 引言

近年来，随着红外感光材料和红外光学材料的迅猛发展，红外探测技术的应用愈加广泛，在污染监测、大气遥感、森林防火、天文观测、气体泄漏检测以及目标识别等领域发挥着越来越重要的作用。

由于分子的特征光谱（即分子振动一转动能级跃迁频率）主要集中在红外波段，因此，红外探测技术在朝向高时间分辨与高空间分辨发展的同时，也在极力追求高光谱分辨。但对于传统光学手段，时间分辨、空间分辨及光谱分辨，三者存在严重的相互制约关系，无法同时满足。如红外F-P干涉仪可以实现很高的光谱分辨率，准确探测气体浓度，但是由于其透射谱型受入射角的影响非常大，因而在成像方面存在很大局限性；红外成像光谱仪可以实现光谱分辨与空间分辨的完美统一，但是该技术通常采用机械扫描的方式获取空间图像，因而在时间分辨方面比较受限。此外，传统光学手段还存在光谱分辨率越高，光学稳定性越差的现实情况。如何实现时间分辨率、空间分辨率、光谱分辨率和光学稳定性之间的完美统一，是红外探测领域长期以来努力追求却一直未能很好解决的世界性难题。

1996年，隆德大学理工学院的Jonas Sandsten等人提出差量吸收型分子滤光成像技术；2011年，GATS. Inc．的Larry L．Gordley等人提出了多普勒调制型分子滤光成像技术；2017年，中国科学院武汉物理与数学研究所的武魁军等人提出了磁致旋光型分子滤光成像技术。分子滤光红外成像技术的提出为该难题的解决提供了一种新的技术途径。分子滤波器是一种具有梳状离散透射谱型的滤波器件，依靠分子能级跃迁对光波长的分辨能力实现选择性透射。分子滤波器的效果虽然是“光学”的，但其工作机理却是“量子”的。分子滤波器光谱分辨高（GHz）、光学稳定性好（受震动、温度等环境因素影响小），而且视场角大（>10︒），是一种极稳定的高光谱分辨滤波成像器件。

文中主要介绍分子滤光红外成像技术的工作机理及其应用。结合研究团队在分子滤光红外成像技术领域的研究工作，对差量吸收型、磁致旋光型及多普勒调制型三种机理的分子滤光成像技术的基本原理进行阐述，介绍该技术在机动车尾气遥感监测、燃烧诊断领域及星载大气风场温度场遥感领域的应用进展情况，并分析三种机理滤光方法的技术特点与适用性，并对存在的主要问题及发展趋势进行探讨。

1 工作原理

分子滤光红外成像技术将分子滤光与红外成像有机结合，实现光谱分辨率、空间分辨率、时间分辨率和光学稳定性的有效统一。分子滤波器是一种具有梳状离散透射谱型的滤波器件，采用同种分子来准确提取滤光片透过带内的所有信号光谱，并抑制吸收线之间以及之外的背景噪声。由于工作物质采用与目标中被测气体种类相同的气体分子，因此透射谱与目标光谱频率严格匹配，且透射频率稳定。根据工作方式的不同，可以将分子红外滤光器分为差量吸收型、磁致旋光型和多普勒调制型三种。三者的主要区别在于滤除背景噪声的实现方式不同。其中，差量吸收型分子滤光器是通过改变分子气室内的工作压强或分子气室长度，控制分子气体对信号光和背景光的吸收，从而实现背景噪声的滤除：磁致旋光型分子滤光器利用分子的法拉第效应，通过控制滤光器的磁场、气室长度、温度、压强等工作条件，使信号光的偏振方向旋转π／2的角度后被提取，背景光的偏振方向未旋转而被抑制，从而起到滤光的作用；多普勒调制型分子滤光器是利用所在平台的高速运动产生的多普勒效应对目标辐射光谱进行谱型扫描而实现滤光效果的。

1.1 差量吸收型分子滤光成像技术

差量吸收型分子滤光器是利用分子对信号光的吸收作用实现滤光效果的，一般由两套分子吸收气室组成，通过两套气室对接收光强的吸收差异实现滤光目的，其基本结构如图1（a）所示。两套气室一般会充入相同种类的气体，但是会在气室长度（公式1）或气室压强上（公式2）有所区别，使得两气室中的分子气体对信号光和背景光的吸收情况不同。其滤光原理如图1（b）所示。图中红线所示为弱吸收泡的吸收谱型、蓝线所示为强吸收泡的吸收谱型，黑线所示为两类吸收泡的差量谱线，信号在经过两类吸收泡后，被吸收的程度不同，两者的差量信号只含有信号信息，不含有背景信息，因而可以起到滤除杂散光的效果。

图1 差量吸收型分子滤光器

长度调制式分子滤光器的透射率可以表示为：

式中：N为两分子气室内目标气体的浓度；S（T）为温度T下的分子谱线强度；LL及LS分别为长程吸收气室（L）及短程吸收气室（S）的气室长度；Φ（v-v0）为吸收线型。

压强调制式分子滤光器的透射率可以表示为：

式中：NH及-NM分别表示高气压吸收泡（H）及低气压吸收泡（M）的气室长度。

1.2 磁致旋光型分子滤光成像技术

磁致旋光型分子滤光器的工作原理是顺磁性量子体系的Faraday旋光效应。磁致旋光型滤光器由一个置于轴向磁场中的顺磁性分子气室和两个正交的偏振器组成，如图2所示。光束通过起偏器后，成为了线偏振光，线偏振光在沿轴向磁场的气体分子中传输时，其偏振方向相对于入射时发生了旋转，旋光角度与顺磁性分子浓度、分子气室长度、轴向磁场强度及入射光的波长等因素有关。为了滤除背景光，选择合适的工作参数，使目标谱线的旋光角度为90︒整数倍，最大限度地通过检偏器，而其他波长的光束则由于没有发生旋光而被抑制。

图2 磁致旋光型分子滤光器的工作原理

气室中的顺磁性分子由于磁场作用产生Zeeman分裂，使得在其中传播的线偏振光分解为左旋圆偏振光及右旋圆偏振光，Zeeman效应导致两者的衰减及相移有所差异。衰减的差异体现在吸收率的不同，从而形成圆双色性吸收现象：相差的差异体现在折射率的不同，从而形成圆双折射效应。由于折射率不同，因而两类圆偏振光的传播速度也不相同，使得穿过分子气室后重新合成的线偏振光的偏振方向会发生旋转，旋过的角度Φ与气室长度L成正比。

式中：x为色散线形函数，其下标分别代指左旋（L）及右旋（R）圆偏振光；Φ为旋光角度；SM”M’为磁子能级M”-M’跃迁的谱线强度；Ni、Nj分别为量子态i、j的分子数密度；||2为量子态i及量子态j之间跃迁的电偶极矩；v0=v-v0为偏离分子吸收峰频率的调谐量；L为分子气室长度。

考虑顺磁分子对入射光的双色性吸收作用，通过检偏器后，线偏振光的透过率T表示为：

图3所示为磁致旋光型分子滤光器的旋光角度（蓝线）与透射谱型（红线）。由图可知，在顺磁分子吸收谱线共振波长附近（即0 GHz位置），旋光角度接近90︒，此时分子滤光器的透过率达到最大值，约60%；而在远离吸收谱线的波段，旋光角度为0，此时，入射光无法通过滤光器。

图3 磁致旋光型分子滤光器的旋光角度与透射谱型

1.3 多普勒调制型分子滤光成像技术

多普勒调制型分子滤光器是利用卫星平台的高速运动产生的多普勒效应，使分子滤光器的吸收谱线对大气中的气辉辐射光谱进行谱型扫描，得到气辉光谱的频移信息及展宽信息进而反演获取大气风场及温度场的滤光成像技术。

由于卫星速度沿视线方向的分量不同，因此分子滤光器在不同视场的像元上对应的吸收光谱的中心频率也有所不同，相应的像元上产生的多普勒积分透射（DIP）信号也不相同。由于DIP信号是通过对分子滤光器进行光谱的多普勒调制后扫描大气气辉光谱得到的，因此DIP信号自身含有大气的光谱信息，如频移及展宽。图4所示为多普勒调制型分子滤光成像技术的工作原理图。图4(a)为分子滤光器的吸收光谱，图4(b)~(e)为不同视场角对应的经多普勒调制吸收后的大气辐射光谱信号，图4(f)为各视场像元获得的DIP信号。

图4 多普勒调制型分子滤光成像技术的工作原理图

2 应用进展

分子滤光红外成像技术由于采用与被测气体种类相同的气体分子作为工作物质，具有背景抑制能力强、灵敏度高、工作稳定可靠、环境稳定性好、可成像、视场角大等优点，在光电探测领域展现出传统光学手段无法比拟的技术优势。由于工作原理不同，三类分子滤光红外成像技术具有不同的技术特点及实用性。差量吸收型分子滤光器的普适性最广泛，可应用于机动车尾气遥感等气体污染监测领域，磁致旋光型分子滤光器的光谱抑制能力最强，可应用于燃烧诊断领域，多普勒调制型分子滤光器的光谱分辨率最高，适合探测大气的风场及温度场信息。

2.1 机动车尾气遥感监测

机动车污染源已成为影响空气质量的重要来源。环境保护部2018年6月发布的《2017年中国机动车污染防治年报》显示，我国已连续八年成为世界机动车产销第一大国。机动车污染是造成灰霾、光化学烟雾污染的重要原因，机动车污染防治的紧迫性日益凸显。

20世纪初发展出可调谐激光吸收（TDLAS）及差分吸收（DOAS）遥感监测法实现了在机动车行驶中检测尾气污染情况，这种既不增加人力物力，也不影响正常交通的遥感监测方式曾一度备受推崇。但由于光束只能检测尾气的局部，而尾气分布的极不均匀性使监测数据离散度较大，导致污染物排放超标认定的准确性较低。

2018年，中国科学院武汉物理与数学研究所的武魁军等人在国际上率先提出将分子滤光红外成像技术应用于机动车尾气遥感监测的方案。移动污染源所排放的污染物多为气体分子，其辐射光谱具有梳状离散特性，谱积分强度小，采用传统的窄带红外滤光片技术，难以滤除环境背景干扰，导致无法提取尾气辐射图像。分子滤光器件采用同种分子作为工作物质，与目标辐射谱的谱线结构完全匹配，从而有效滤除背景光，实现选择性透射。分子滤光技术能够最大限度提高尾气遥感系统的监测信噪比和抗干扰能力，从而提高尾气污染物定量遥感的反演精准度。

基于分子滤光红外成像技术的移动污染源组分浓度探测系统采用差量吸收型分子滤光，系统由两个光谱通道组成，一个信号通道和一个参考通道，如图5所示。两个光谱通道的成像光学透镜、红外带通滤光片和红外焦平面具有相同光学特性和光谱参数。所不同的是，信号通道前端的分子气室中充入与被测气体相同成分的气体，其压强、浓度等工作参数根据尾气光谱数据优化设计，参考通道前端的分子气室中充入在红外波段没有光谱活性的N2分子。

图5 基于分子滤光红外成像技术的移动污染源组分浓度探测系统结构示意图

参考通道的光谱响应可以看作参考气室窗片、成像光学透镜和红外带通滤光片三者的光谱透射函数在数学上的卷积；而信号通道的光谱响应需要在参考通道的基础上考虑信号气室中工作气体的吸收光谱。参考通道及参考通道的光谱响应函数Frc及Fcc。可以分别表述为：

式中：f（v）为红外带通滤光片的光谱透射曲线；T（v）为分子气室窗口透射光谱函数与成像光学透射函数的卷积；α（v）为信号气室中工作气体的光学厚度。因此，两光谱通道的等效差量光谱响应函数∆F可以表述为：

两光谱通道的光谱响应函数及其等效差量光谱响应函数如图6所示。

图6 光谱响应函数及其等效差量光谱响应函数

由图6可知，透射参考通道的波长受被测气体浓度影响很大，而透射信号通道的波长几乎不受测试气体浓度的影响。因此两者的等效差量透射光谱函数对被测气体浓度十分敏感。

等效差量透射光谱信号∆S与参考信号S的比值，即归一等效差量函数，可以表述为：

式中：AΩξ为移动污染源组分浓度探测系统的光电转换因子。

归一等效差量函数∆S／S可以随气体浓度及尾气温度的变化关系如图7所示。可以看出，归一等效差量函数∆S／S只与尾气浓度有关，而与尾气温度无关，因此只要测定∆S/S就可以准确反演尾气污染物浓度，而不受尾气温度影响。

图7 归一等效差量函数∆S/S随气体浓度及尾气温度的变化关系

图8(a)所示为实验测得的等效差量图像与参考图像的比值图像。利用给出的比值与浓度的函数关系，很容易得到尾气污染物的浓度图像（图8(b)）。

图8 (a)实验测得的∆S/S比值图像；(b)反演得到的尾气污染物的浓度图像

2.2 燃烧诊断

先进的燃烧诊断技术可以有效促进能源、环境、冶金、交通、火力发电、航空航天等行业的发展。利用燃烧诊断技术实时获取燃烧系统的工作状况，是实现燃料高效利用、减少污染排放的重要途径，对于落实我国的环保政策与节能计划有重要意义。先进燃烧系统的研制，及其运行的安全性和经济性，也依赖于其燃烧场信息的获取，关键燃烧参数在线测量技术已经成为制约火电机组优化运行技术发展的瓶颈问题之一。航空航天技术的不断发展，也使得发动机燃烧流场诊断与性能评估受到越来越多的关注，燃烧流场参数的测量对于改进发动机设计、提高燃烧效率、提升发动机性能至关重要，而发动机内部流场存在强振动、强干扰、强白发光等特点，给发动机燃烧诊断带来了极大的挑战。因此，改进和革新燃烧流场测量手段，对于实现节能减排、提高燃烧系统安全性、提升发动机性能有重要意义。

磁致旋光型分子滤光器是利用顺磁性量子体系的Faraday旋光效应，结合高抑制比偏振器件实现滤光效果的，因而兼具高光谱分辨力（GHz）及高背景光谱抑制能力（10-5），应用于复杂多变、强白发光强干扰的燃烧诊断领域，可有效提高测量系统的测量灵敏度、抗干扰能力及系统稳定性。2018年，中国科学院武汉物理与数学研究所的武魁军等人在国际上率先开展了分子滤光成像技术在燃烧诊断领域的应用，并成功实现了在复杂燃烧环境下对单一组分的高空间分辨、高时间分辨成像。

磁致旋光型分子滤光红外成像装置如图9所示，包括燃烧装置、分子滤波器、红外成像系统。CH4和NO预混合流过麦克纳平焰炉，火焰发射的红外辐射信号通过分子滤波器进行滤除背景气体辐射信号后；NO气体的辐射信号通过光学镜头和红外窄带滤波片被红外热像仪采集。

图9 磁致旋光型分子滤光成像装置图

NO的基频跃迁在5.2um波段，当燃烧系统充入NO气体时，NO分子由于高温作用会在5.5um处产生红外辐射。但是由于燃烧系统的燃料是CH4，而CH4燃烧会产生大量的CO2和H2O，H2O分子在高温情况下也会在5.2um波段发出很强的红外辐射，NO和H2O辐射产生的红外信号会透过红外滤波片在红外相机的焦平面上同时成像。因此，单纯利用窄带滤波技术，无法避开H20的影响获得纯的NO图像。

磁致旋光型分子滤光成像器件采用与目标中被测气体种类相同的气体分子（即NO）作为工作物质，透射谱与目标光谱频率严格匹配，且透射频率稳定，可以准确提取滤波器透过带内的所有信号光谱，并抑制吸收线之间以及之外的背景噪声，因而可以获得纯的NO图像，且不受H2O的红外辐射影响。分滤波器过滤后NO图像如图10所示，当没有NO通入时，红外相机上没有图像产生；而当有NO通入时，红外相机上会产生清晰的火焰图像，因而可以证明该图像完全是由NO分子的红外信号产生，没有H2O的辐射影响。

图10 磁致旋光型分子滤光成像器件过滤后NO图像

该对比实验结果表明：磁致旋光型分子滤光成像器件的高光谱分辨能力（GHz）、高光学稳定性，在燃烧诊断中展现出极佳的微量成分识别能力，其视场角大（约12︒），能够对燃烧火焰中的NO气体很好地成像，且其背景抑制能力极强（高达5x10-5），可以确保NO图像不受燃烧系统中气体干扰成分（如H2O）红外辐射的影响。

2.3 星载风温遥感

空间天气数值预报的准确性依赖于描述大气初始状态的输入数据（其中基本的大气模型变量参数包括：水平风场、温度、湿度和表面压力）和预测大气时空演变的计算模型。目前大气模型的完善和运算能力的发展已远远超过了大气参数观测的技术水平，因此预报的准确性主要受限于大气环境参数的实时获取。风场和温度信息是表征大气环境的两个极为重要的气象参数。卫星遥感探测大气风场温度场不受地理条件和天气情况限制，可进行全球尺度全天候遥感观测。然而在光学遥感领域，星载大气风场及温度场探测是最具挑战性，同时也是最前沿性的技术之一，因为它对光谱分辨率、空间分辨率、时间分辨率和光学稳定性的要求都非常高。

国际上的顶级科研单位主要采用临边观测模式下高分辨率的成像光谱仪测量气辉的多普勒频移和展宽获取大气风温信息。1991年，搭载于上层大气研究卫星UARS上的WINDII利用Michelson干涉仪探测中高层大气（80-300km）的大气风场信息，测风精度约3-5m/s；共同搭载的HRDI利用Fabry-Perot干涉仪探测同温层（10-40km）到中间层和低热层（50-120km）的大气风场信息，测风误差约3-5m/s；2001年，搭载于TIMED卫星上的TIDI利用Fabry -Perot干涉仪对中间层和低热层（50-120km）范围内的大气风场进行探测，测风误差约3m/S。WINDII和HIDI分别于1997及2005年停止服役，目前能够在轨运行的测风载荷只有TIDI。这些成像光谱仪为获取气辉光谱的频移信息，对光谱分辨率的要求极高，因此研制难度较大。

2011年．GATS，Inc．在美国国家航空航天局的资助下提出了多普勒调制型分子滤光成像的星载大气风场温度场遥感技术方案（DWTS）。其原理是利用卫星运动产生的多普勒频移效应使分子滤光器对大气气辉辐射光谱实现光谱扫描，所获取的多普勒调制信号包含有大气光谱的频移及展宽信息，对其解析，可反演得到大气风场和温度场。

2015年，中国科学院武汉物理与数学研究所与中国科学院西安光学精密机械研究所在国内率先开展了多普勒调制型分子滤光成像方法的星载大气风场温度场遥感技术，完成全链路系统仿真、光机结构设计、误差分析与反演算法研究。分子滤光风温探测载荷的光机结构如图11所示。该仪器以临边观测模式在轨运行，视场角20x20，观测高度覆盖范围0-300km，其有效光学口径为5cm、焦距为10cm。以NO及CO，为工作物质的两个分子滤光器置于光路最前端，经其滤光后的大气辐射信号在光学组件的传递下成像于光路末端的红外探测器，为消除大气背景辐射光的影响，N0及CO2通道分别配备中心波长为5.4um及4.4um的窄带红外滤光片。

图11 基于多普勒调制型分子滤光成像方法的星载大气风场温度场遥感载荷

多普勒调制型分子滤光星载大气风场温度场遥感载荷的探测精度如图12所示。其中NO通道在20-50km及100-200km的高度范围内的风场探测精度约1-2m/s，温度探测精度优于1K，CO2通道在50-100km高度范围内风温探测精度与NO通道大致相同。将两通道信号联合反演，可获取20-200km高度范围的高精度大气风场及温度场廓线信息。由于该仪器工作在中红外波段，因此，具有全天时探测能力，且昼夜探测精度相当。

图12 分子滤光星载风温探测精度

3 技术特点与适用性

差量吸收型、磁致旋光型、多普勒调制型三种分子滤光成像技术因工作机理不同而具有独特的技术特点。虽然三种均可在高光谱分辨条件下实现滤光并都具有极好的成像能力，但由于工作原理及技术特点不同，其工程实用性也存在很大差异，具体表现为：

（1）差量吸收型分子滤光器是利用分子对信号光的差量吸收作用实现滤光效果的，因此实用性最广，但是其带间抑制能力较差，探测精度及灵敏度比较受限，且存在红外相机容易饱和的问题，因此，差量吸收型分子滤光器一般适用于气体泄漏检测、污染成像监测、气体浓度成像等领域；

（2）磁致旋光型分子滤光器的工作原理是顺磁性量子体系的Faraday旋光效应，因此要求工作物质需满足顺磁条件并具有显著的Zeeman分裂能力，且由于该类型滤光器需配备磁体及成对偏振片方可工作，因此在视场角方面稍有受限，但其带间抑制能力极高（约10-5），因此在燃烧成像诊断领域表现出显著的优越性；

（3）多普勒调制型分子滤光器是利用卫星平台的高速运动产生的多普勒效应实现滤光效果的，因此只能在卫星平台工作，但该类型分子滤光器可对目标光谱进行谱型扫描，光谱分辨率最高（约MHz），因而能够测量光谱的多普勒频移及展宽，从而获取大气的风场及温度场廓线信息。

4 结论

分子滤光器是一种具有梳状离散透射谱型的滤波器件，其效果是“光学”的，机理却是“量子”的。分子滤光红外成像技术的提出与发展为光电探测系统在时间分辨率、空间分辨率、光谱分辨率和光学稳定性方面实现完美统一提供了新的解决途径。得益于分子滤光器件固有的光谱匹配能力、良好的背景光谱抑制能力以及超高精度的光谱分辨能力，分子滤光红外成像技术在光电探测领域展现出显著的优越性。文中首先给出了差量吸收型、磁致旋光型及多普勒调制型三类分子滤光成像技术的工作机理，并对其透射谱理论模型进行了深入阐述；在此基础上结合研究团队相关工作，系统性地介绍了三类分子滤光成像技术在机动车尾气遥感监测、燃烧诊断以及星载大气风场温度场遥感领域的应用进展情况：最后在进一步比较三类分子滤光方法各自不同的工作机理及技术特点的基础上，讨论了其技术优越性与局限性，并对三者的工程适用性进行了探讨。作为一种建立在量子跃迁基础上实现滤光成像的新型光电器件，分子滤光红外成像技术的工作机理亟待更深层次的挖掘，其在光电探测领域的应用也才刚刚开始。随着理论研究的进一步深化及工程水平的不断提高，分子滤光红外成像技术必将在更加广泛、更加前沿的应用领域发挥更加重要的作用。