利用CS2来实现超材料太赫兹透射调控的方案

摘要：

目前，光控太赫兹波超材料主要是利用激光改变半导体材料的载流子浓度来实现的。半导体材料的复合寿命一般为纳秒量级，因此调控时间受到了限制。与半导体材料相比，二硫化碳（CS2）的光响应速度很快，只有1.68 ps，并且也具有较大的光学非线性。以亚波长周期金属块阵列结构为基础，提出了利用CS2来实现超材料太赫兹透射调控的方案。具体利用时域有限差分法（FDTD）研究了该结构的太赫兹波透射调控。

0 引言

太赫兹（Terahertz，THz）波是介于毫米波与红外光之间的电磁波，其频率范围为100 GHz~10 THz［1］。太赫兹技术在生物分子识别［2］、医疗领域的成像与识别［3-9］、天文学探测传感器［10］和显微镜技术［11-12］等领域中具有潜在的应用，引起了人们广泛的关注。随着太赫兹技术发展，设计和制作太赫兹波段的调控器件变得非常迫切。由于自然材料对太赫兹波段缺乏适当的响应，人们把目光转移到了人工设计的超构材料的研发当中［13］。超构材料又称超材料，最先由WALSER A R M等人［14］提出，指人工制造的亚波长周期结构材料，一般是由亚波长周期金属结构组成的。与一般的天然材料相比，它能够实现负的折射率［15］、逆多普勒效应和逆切伦科夫辐射［16］等特殊的电磁现象。在过去十多年中，太赫兹波段超材料引起了人们极大的兴趣［17-34］。2008 年，TAO H等人［17］利用表面微加工技术在半绝缘GaAs基片上制备了“双开口SRRs-介质层 金属线”结构，其在共振频率1.3 THz处对入射波的吸收率达到了70%。

      2009年，OLIVER P等人［18］设计并制作了两种基于超材料的太赫兹滤波器，分别为线板结构和十字槽结构，通过激发低损的“诱捕模”，使得传输通带的透射率超过80%，阻带的透射得到明显抑制。同年，WEIS P等人［19］利用制备在BCB板上的“断续线对”铜制金属周期结构，设计并制作出高透射率的λ/4和λ/2波片，透射波强度分别超过74%和58%。2013年，Li Jiusheng等人［20］设计并制备了双耳异向单频带太赫兹吸波材料，其在0.573 THz处吸收率达到了99.6%。以上提到的器件都属于被动调控器件，一旦结构确定，其对太赫兹波的响应也就相应确定了。为了实现对太赫兹波段超材料的动态调控，人们引入了温度场［21-22］、电场［23-24］、磁场［25］、机械场［26-27］、光场［28-33］，提出了各种结构的可调控的超材料。与其他调控方式相比，光场的调控方式具有时间响应快、操作简单的特点，是研究最多的调控方式。2005年，德国的Kurz研究组［28］首次研究了基于太赫兹超材料的全光调制器，他们利用半导体随泵浦光功率不同而趋肤深度不同的特性，通过改变泵浦光功率从0 mW～200 mW，实现了对太赫兹超材料谐振峰的调节。2006年，PADILLA W J等人［29］在高阻砷化镓衬底材料上加工了开口谐振环，通过实验首次证实利用光激发半导体基底中的载流子，可以实现对太赫兹超材料的电响应的动态调控。2007年，FEKETE L等人［30］提出了基于一维光子晶体的太赫兹调制器，通过激光作用GaAs层引起光子带隙的移动来实现太赫兹波透射调制，其调制深度达到了50%。2008年，CHEN H T等人［31］将金属微带结构刻在半导体硅基片上，利用光调控改变电导率的大小来改变电容器的有效尺寸，在共振频率处对透射率的控制幅度达到了20%。2011年，SHEN N H等人［32］在亚波长金属谐振器中加入硅材料，通过光调控使共振频率在0.76~0.96 THz范围内变化，频移幅度达到了26%。2012年，WEIS P等人［33］利用功率为0~500 mW的激光调谐石墨烯/高阻硅复合结构，太赫兹调制深度达到了99%。现在报道的光控超材料大多都是通过改变控制光的能量，使半导体材料中载流子的浓度改变，引起超材料谐振频率变化，从而实现对亚波长金属结构太赫兹波的动态调控。半导体材料载流子的复合寿命一般为纳秒量级［34］，这限制了基于半导体的超材料光调控的响应速度，且调控效果对半导体形状大小的依赖非常明显。CS2是一种简单的液体材料，具有较大的光学非线性，经常被用作参考样品来校准其他材料的三阶非线性光学性质。相比较半导体材料而言，它的响应时间只有1.68 ps［35］，且调控效果不依赖其大小形状，加工方便。由此，本文提出一种基于CS2的对太赫兹波段超材料光调控的办法。

1 结构与仿真

亚波长金属块阵列是典型的超材料结构，国内外的研究小组对此结构进行了广泛研究［36-39］。2018年，JING W等人［36］在亚波长金属块阵列结构中引入了液晶材料，制备了具有大调制深度和低插入损耗的电可调太赫兹调制器。本文以他们提出的亚波长金属块阵列结构为基础，研究利用CS2实现对其太赫兹波透射的光调控。JING W等人［36］研究过的金属块阵列结构如图1所示。金属块单元长为L=90 μm，宽为W=40 μm，金属块长为X=55 μm，宽为Y=8 μm，厚度为d=0.1 μm。本文采用SiO2材料为基底。在太赫兹波段，金属介电常数的虚部非常大，因此金属可看作理想的电导体材料。

如图2所示，为了实现材料的太赫兹透射特性的光调控，选用CS2作为调控介质，将亚波长周期金属块阵列结构浸没在CS2中。频率为1~3.5 THz的太赫兹信号光经透镜聚焦后入射到金属块阵列上，阵列位于太赫兹波焦点处。同时采用波长为800 nm的飞秒激光［40］经透镜反射到阵列结构上作为控制光，且控制光光斑覆盖太赫兹光斑。在0~2 MW/μm2范围内改变控制光的强度，从而调节CS2的折射率，实现对其太赫兹波透射的光调控。

2 仿真结果与讨论

CS2是一种典型的具有较大非线性折射率的材料，其折射率可以表示为［41］： 其中，n0为线性折射率，取n0=1.627 6；γ为非线性折射率系数，取γ=2.1×10-7 μm2/W［42-43］；I为光的强度。图3为CS2折射率与光强的关系。

由图3可以看出，随着光强度的增大，CS2的折射率线性增加。本文中选取控制光强度分别为0、0.476、0.952、1.428、1.904（MW/μm2），CS2的折射率相应增加为1.73、1.83、1.93、2.03。利用FDTD solution软件进行仿真计算了不同控制光强度下太赫兹信号的透射光谱。依照文献［36］，设置金属块阵列结构基底折射率为n1=1，覆盖金属块的介质的折射率设置为n2=1.5。仿真得到的透射谱如图4中的曲线1所示。由图4看出，透射谱有两个波谷一个波峰。其中，波谷1在2.3 THz处，波谷2在3.2 THz处，波峰在3.1 THz处，此结果与文献［36］的结果完全一致。

在本文提出的方案中，基底为SiO2，控制介质为CS2，改变控制光功率分别为0、0.476、0.952、1.428、1.904 （MW/μm2）。不同控制光功率下信号光的透射频谱如图4所示。当控制光的功率为0时，得到的透射谱如图4中的曲线2所示，波谷1移动至1.88 THz处，波谷2移动至2.90 THz处，波峰移动至2.85 THz处。相比于文献［36］给出的透射谱，波谷和波峰都发生了红移现象，这种改变是由于基底与覆盖金属块介质折射率变化引起的，本文对这种变化不予考虑。当控制光功率密度增大为0.476 MW/μm2时，得到的透射谱如图4中的曲线3所示，波谷1出现在1.82 THz处，波谷2出现在2.85 THz处，波峰出现在2.80 THz处。当控制光的功率增加至0.952 MW/μm2时，得到的透射谱如图4中的曲线4所示，波谷1出现在1.76 THz处，波谷2出现在2.80 THz处，波峰出现在2.74 THz处。当控制光的功率增加至1.428 MW/μm2时，得到的透射谱如图4中的曲线5所示，波谷1出现在1.70 THz处，波谷2出现在2.76 THz处，波峰出现在2.69 THz处。当控制光的功率增加至1.904 MW/μm2时，得到的透射谱如图4中的曲线6所示，波谷1出现在1.65 THz处，波谷2出现在2.72 THz处，波峰出现在2.64 THz处。可以看出，加上控制光后，波谷1、波谷2和波峰都发生了红移，并且随着控制光功率的增加，红移增加，具体的改变情况如图5所示。

由图5可以发现，波谷1、波谷2和波峰的频率随控制光功率增大发生红移，两者呈线性关系。定义单位光强改变ΔE引起的波谷或者波峰的频率改变Δf为调控灵敏度K，即： 调控灵敏度K越大说明调控光对波谷或者波峰的调控越显著。其中波谷1的调控灵敏度为0.10 THz/（MW/μm2），波谷2的调控灵敏度为0.12 THz/（MW/μm2），波峰的调控灵敏度为0.12 THz/（MW/μm2）。该仿真结果表明，波谷波峰的频率受到基于CS2的光调控。在文献［36］的透射谱中，2.3 THz波谷1处出现的共振是对称的天线共振［44］，电场强烈局域化分布，品质因数Q=2.7，简称为低Q共振。3.2 THz波谷2处出现的共振是不对称的Fano共振，对应于表面波模式，由电偶极子相互作用产生，品质因数Q=53，简称为高Q共振。低Q共振和高Q共振的共振波长都与金属块结构的周期大小L、基底的折射率n1、覆盖金属块的介质的折射率n2有关，可以用式（3）对这两处共振发生的位置进行描述。 其中，neff为结构有效折射率，它取决于n1和n2的大小；L为结构的周期，和原文献相同，采用L=90 μm；λ为材料的共振波长。由式（3）可以得知在周期长度确定的情况下，超材料的共振波长将主要由周围介质的有效折射率来确定。对于低Q共振而言，这里的neff更接近于覆盖金属块的介质的折射率n2。随着光功率逐渐增大，CS2的折射率随之增大，引起有效折射率neff增大，因此天线共振的位置红移。对于高Q共振而言，由于基底的更换以及覆盖介质n2的改变，这里的有效折射率neff将不满足于原文献中所描述的更加靠近基底折射率n1的关系。但可以确定的是，随着光功率增大使得CS2的折射率增大的同时，neff也相应增大，从而引起Fano共振的位置红移。

3 结论

本文研究了利用CS2的光克尔效应实现对亚波长周期金属块阵列结构太赫兹透射特性的调控。考虑到覆盖的CS2层厚度极薄，引起出射光的插入损耗、相位的变化很小，可以忽略不计，因此在本文中只探究CS2对透射谱谐振点位置的调控。研究结果表明，波谷1的调控灵敏度达到0.10 THz/（MW/μm2），波谷2的调控灵敏度达到0.12 THz/（MW/μm2），波峰的调控灵敏度达到0.12 THz/（MW/μm2）。

参考文献

［1］ 安国雨。太赫兹技术应用与发展研究［J］。环境技术，2018，212（2）：29-32.

［2］ FALCONER R J，MARKELZ A G.Terahertz spectroscopic analysis of peptides and proteins［J］.Journal of Infrared，Millimeter，and Terahertz Waves，2012，33（10）：973-988.

［3］ HU B B，NUSS M C.Imaging with terahertz waves［J］.Optics Letters，1995，20（16）：1716.

［4］ MITTLEMAN D M，GUPTA M，NEELAMANI R，et al.Recent advances in terahertz imaging［J］.Applied Physics B（Lasers and Optics），1999，68（6）：1085-1094.

［5］ COLE B E.Terahertz imaging and spectroscopy of human skin in vivo［C］.Proceedings of SPIE，2001，4276：1-10.

［6］ WOODWARD R M，WALLACE V P，PYE R J，et al.Terahertz pulse imaging of ex vivo basal cell carcinoma［J］.Journal of Investigative Dermatology，2003，120（1）：72-78.

［7］ EADIE L H，REID C B，FITZGERALD A J，et al.Optimizing multi-dimensional terahertz imaging analysis for colon cancer diagnosis［J］.Expert Systems with Applications，2013，40（6）：2043-2050.

［8］ SY S，HUANG S Y，XIANG Y.Terahertz spectroscopy of liver cirrhosis： investigating the origin of contrast［J］.Physics in Medicine & Biology，2010，55（24）：7587-7596.

［9］ OH S J，HUH Y M，SUH J S，et al.Cancer diagnosis by terahertz molecular imaging technique［J］.Journal of Infrared，Millimeter and Terahertz Waves，2012，33（1）：74-81.

［10］ GERBER D，SWINYARD B M，ELLISON B N，et al.LOCUS：low cost upper atmosphere sounder［C］.Proceedings of SPIE，2013.

［11］ PLAUT S，BARABASH S，BRUZZONE L，et al.Jupiter ICY moons explorer（JUICE）：science objectives，mission and instruments［C］.Lunar & Planetary Science Conference，2014.

［12］ KIWA T，TONOUCHI M，YAMASHITA M，et al.Laser terahertz-emission microscope for inspecting electrical faults in integrated circuits［J］.Optics Letters，2003，28（21）：2058-2060.

［13］ 李春。有源太赫兹超导超材料［D］。南京：南京大学，2018.

［14］ WALSER A R M.Electromagnetic metamaterials［J］.Proceeding of SPIE，2001，4467（10）：931-934.

［15］ ZHANG S，PARK Y S，LI J，et al.Negative refractive index in chiral metamaterials［J］.Physical Review Letters，2009，102（2）：023901.

［16］ WANG Y，WU Q，WU Y M，et al.Broadband terahertz left-hand material with negative permeability for magnetic response［J］.IEEE Transactions on Magnetics，2011，47（10）：2592-2595.

［17］ TAO H，LANDY N，BINGHAM C，et al.A metamaterial absorber for the terahertz regime：design，fabrication and characterization［J］.Optics Express，2008，16（10）：7181-7188.

［18］ OLIVER P，RENEB，MARCO R.Highly selective terahertz bandpass filters based on trapped mode excitation［J］.Optics Express，2009，17（21）：819-827.

［19］ WEIS P，PAUL O，IMHOF C，et al.Strongly birefringent metamaterials as negative index terahertz wave plates［J］.Applied Physics Letters，2009，95（17）：171104.

［20］ Li Jiusheng.High absorption terahertz-wave absorber consisting of dual-C metamaterial structure［J］.Microwave and Optical Technology Letters，2013，55（5）：1185-1189.

［21］ ZHU Y，VEGESNA S，ZHAO Y，et al.Tunable dual-band terahertz metamaterial bandpass filters［J］.Optics Letters，2013，38（14）：2382-2384.

［22］ NAKATA Y，URADE Y，OKIMURA K，et al.Anisotropic babinet-invertible metasurfaces to realize transmission-reflection switching for orthogonal polarizations of light［J］.Physical Review Applied，2016，6（4）：044022.

［23］ VALMORRA F，SCALARI G，MAISSEN C，et al.Low-bias active control of terahertz waves by coupling large-area CVD graphene to a terahertz metamaterial［J］.Nano Letters，2013，13（7）：3193-3198.

［24］ LEE S，LEE K E，LEE W J，et al.Two-terminal graphene oxide devices for electrical modulation of broadband terahertz waves［J］.Advanced Optical Materials，2016，4（4）：548-554.

［25］ RICCI M C，XU H，PROZOROV R，et al.Tunability of superconducting metamaterials［J］.IEEE Transactions on Applied Superconductivity，2012，17（2）：918-921.

［26］ PRYCE I M，AYDIN K，KELAITA Y A，et al.Highly strained compliant optical metamaterials with large frequency tunability［J］.Nano Letters，2010，10（10）：4222-4227.

［27］ FU Y H，LIU A Q，ZHU W M，et al.A micromachined reconfigurable metamaterial via reconfiguration of asymmetric split-ring resonators［J］.Advanced Functional Materials，2011，21（18）：3589-3594.

［28］ JANKE C，RIVAS J G，BOLIVAR P H，et al.All-optical switching of the transmission of electromagnetic radiation through subwavelength apertures［J］.Optics Letters，2005，30（18）：2357-2359.

［29］ PADILLA W J，TAYLOR A J，HIGHSTRETE C，et al.Dynamical electric and magnetic metamaterial response at terahertz frequencies［J］.Physical Review Letters，2006，96（10）：107401.

［30］ FEKETE L，KADLEC F，KUZEL P，et al.Ultrafast opto-terahertz photonic crystal modulator［J］.Optics Letters，2007，32（6）：680.

［31］ CHEN H T，O“HARA J F，AZAD A K，et al.Experimental demonstration offrequency-agile terahertz metamaterials［J］.Nature Photonics，2008，2（5）：295-298.

［32］ SHEN N H，MASSAOUTI M，GOKKAVAS M，et al.Optically implemented broadband blueshift switch in the terahertz regime［J］.Physical Review Letters，2011，106（3）：037403.

［33］ WEIS P，GARCIA-POMAR J L，HOH M，et al.Spectrally wide-band terahertz wave modulator based on optically tuned graphene［J］.ACS Nano，2012，6（10）：9118-9124.

［34］ 钱士雄，王恭明。非线性光学：原理与进展［M］。上海：复旦大学出版社，2001.

［35］ HEISLER I A，CORREIA R R B，BUCKUP T，et al.Time-resolved optical Kerr-effect investigation on CS2 polystyrene mixtures［J］.The Journal of Chemical Physics，2005，123（5）：054509.

［36］ JING W，HAO T，YU W，et al.Liquid crystal terahertz modulator with plasmon-induced transparency metamaterial［J］.Optics Express，2018，26（5）：5769-5776.

［37］ HE Y，HE P，YOON S D，et al.Tunable negative index metamaterial using yttrium iron garnet［J］.Journal of Magnetism and Magnetic Materials，2007，313（1）：187-191.

［38］ 孔辉，李高芳，马国宏，等。亚波长金属块阵列中太赫兹波的传输特性研究［J］。光子学报，2012，41（8）：888-892.

［39］ 沈云，汪涛，汪云，等。太赫兹波段金属阵列结构的透射及反射宽谱偏振特性［J］。光学学报，2018，434（5）：131-137.

［40］ 孔德贵。二硫化碳等几种非线性材料的飞秒光学非线性研究［D］。哈尔滨：哈尔滨工业大学，2010.

［41］ SHEIK-BAHAE M，SAID A A，WEI T H，et al.Sensitive measurement of optical nonlinearities using a single beam［J］.IEEE Journal of Quantum Electronics，1990，26（4）：760-769.

［42］ COURIS S，RENARD M，FAUCHER O，et al.An experimental investigation of the nonlinear refractive index（n2） of carbon disulfide and toluene by spectral shearing interferometry and z-scan techniques［J］.Chemical Physics Letters，2009，369（3）：318-324.

［43］ FALCONIERI M，SALVETTI G.Simultaneous measurement of pure-optical and thermo-optical nonlinearities induced by high-repetition-rate，femtosecond laser pulses：application to CS2［J］.Applied Physics B，1999，69（2）：133-136.

［44］ WANG B X，ZHAI X，WANG G Z，et al.A novel dual-band terahertz metamaterial absorber for a sensor application［J］.Journal of Applied Physics，2015，117（1）：014504.