预测SiO2基玻璃的密度和弹性模量

高弹性模量、低重量的SiO2基玻璃的化学设计是一个重要的研究课题。然而，由于弹性模量是原子间键和键序在不同尺度上的复函数，在合成前很难找到一个根据玻璃成分预测弹性模量的通用表达式。特别是，如何发现新的玻璃成分以获得高弹性模量和低密度，对当今强化和耐用的SiO2玻璃材料的发展具有重要意义。与晶体材料不同的是，SiO2基玻璃的弹性模量不仅由原子键合强度决定，而且还取决于许多其他物理性质在不同尺度的复合函数，如阳离子配位、原子环、链、层和多面体原子团簇的形成，甚至是在介观尺度上的结构组织。此外，氧化物添加剂还引入不同价态的阳离子，不仅改变了阳离子与氧的键合强度，而且还改变了网络聚合的程度。因此，SiO2玻璃的弹性模量是氧化物化学成分的复杂函数，很难开发理论模型来探索多种添加剂氧化物的混合效应，很难直接用于发现新的玻璃成分，很难定量地解释与玻璃化学有关的优化结果。

来自Michigan大学的Liang Qi （齐亮）教授等，将机器学习（ML）方法与高通量MD模拟相结合，建立了一个定量准确的模型，根据玻璃成分，预测SiO2基玻璃的密度和弹性模量。研究了Li2O、Na2O、K2O、CaO、SrO、Al2O3、Y2O3、La2O3、Ce2O3、Eu2O3、Er2O3、B2O3和ZrO2等13种添加剂的效果。训练集是使用MD模拟生成的，以均匀采样组成二元和三元系统的一部分的密度和弹性。从用于MD模拟的力场势和元素摩尔分数中精心构造了一组描述符，以囊括其物理和成分信息。通过大量的模拟和实验数据的验证，模型不仅在训练集的组成范围内，而且在训练集的高维组成空间内，都对SiO2基玻璃的密度和弹性模量具有很好的预测能力。所建立的ML模型可用于快速筛选玻璃组成特性，从而对一般多组分玻璃体系的密度和弹性特性进行有效的预测，特别是未探索的组成区域。

该文近期发表于npj Computational Materials 6： 25 （2020）

Predicting densities and elastic moduli of SiO2-based glasses by machine learning

Yong-Jie Hu， Ge Zhao， Mingfei Zhang， Bin Bin， Tyler Del Rose， Qian Zhao， Qun Zu， Yang Chen， Xuekun Sun， Maarten de Jong and Liang Qi

Chemical design of SiO2-based glasses with high elastic moduli and low weight is of great interest. However， it is difficult to find a universal expression to predict the elastic moduli according to the glass composition before synthesis since the elastic moduli are a complex function of interatomic bonds and their ordering at different length scales. Here we show that the densities and elastic moduli of SiO2-based glasses can be efficiently predicted by machine learning （ML） techniques across a complex compositional space with multiple （》10） types of additive oxides besides SiO2. Our machine learning approach relies on a training set generated by high-throughput molecular dynamic （MD） simulations， a set of elaborately constructed descriptors that bridges the empirical statistical modeling with the fundamental physics of interatomic bonding， and a statistical learning/predicting model developed by implementing least absolute shrinkage and selection operator with a gradient boost machine （GBM-LASSO）。 The predictions of the ML model are comprehensively compared and validated with a large amount of both simulation and experimental data. By just training with a data set only composed of binary and ternary glass samples， our model shows very promising capabilities to predict the density and elastic moduli for k-nary SiO2-based glasses beyond the training set. As an example of its potential applications， our GBM-LASSO model was used to perform a rapid and low-cost screening of many （~105） compositions of a multicomponent glass system to construct a compositional-property database that allows for a fruitful overview on the glass density and elastic properties.

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