具有高居里温度和强磁晶各向异性的双极性VSi₂As₄和VGe₂As₄单层的预测

01 引言     

基于自旋自由度的自旋电子学，对基础物理和未来信息技术具有重要意义。为了构建自旋电子器件，铁磁（FM）材料的选择和磁性的控制是至关重要的，且具有挑战性。因此，自发现存在二维（2D）长程磁序的CrI3和Cr2Ge2Te6以来，具有本征磁性的2D材料备受关注。此后，越来越多的2D磁性材料被提出，甚至进行了实验验证。例如，2D NiI2和CrSiTe3通过第一原理计算和后来的实验证明具有磁性，能够在自旋电子器件中发挥重要作用。然而，迄今为止研究的大多数2D磁性材料都表现出较低的居里温度（Tc）和较小的磁各向异性能（MAE），难以达到室温自旋电子学器件的应用要求。   最近，研究人员通过化学气相沉积法成功地合成出2D MoSi2N4和WSi2N4单层结构，开辟了一个新的2D材料家族。这个家族具有新兴的拓扑性、磁性、超导性和电接触特性，这些特性在过去的两年中引起了人们极大的兴趣。其中，2D VSi2As4和VGe2As4单层的稳定性和磁性尚未得到系统地研究，值得进行深入探究。    

02 成果简介

浙江工业大学王垚老师课题组（第一作者：张金森）采用密度泛函理论和鸿之微Device Studio软件预测出双极性VSi2As4和VGe2As4单层具有高Tc和大MAE。通过鸿之微DS-PAW软件，计算出VSi2As4和VGe2As4的导带底和价带顶中的电子分别在不同自旋方向完全自旋极化，高度稳定，且具有平面内FM，MAE约为5.5 meV。V原子的d轨道和阴离子的p轨道之间的超交换作用决定了铁磁相互作用。更有趣的是，通过蒙特卡罗模拟预测出Tc约为900 K，远高于室温。此外，在双轴应变的影响下，MAE和Tc都能够得到显著的调节和增加，并将发生从FM半导体向金属的转变。我们的计算和分析表明，VSi2As4和VGe2As4是探究磁性物理基础的理想系统，也是磁弹性应用、高温栅极可调谐自旋电子纳米器件的基石。  03 图文导读

图1. VSi2As4和VGe2As4单层的（a）俯视图和（b）侧视图。单胞用黑线标记。（c）VSi2As4的声子谱。（d）VSi2As4（110）平面上的电荷局域密度图。这里的1和0分别表示电荷的积累和耗尽。

图2. 各种自旋构型：（a）FM，（b）AFM1和（c）AFM2结构。红色和黑色的箭头分别表示自旋向上和自旋向下。黑色虚线表示每个磁性结构的单胞。

图3.（a，b）通过HSE06杂化泛函计算出VSi2As4和VGe2As4的能带结构和态密度。红线和蓝线分别表示自旋向上和自旋向下轨道。（c-e）不同门控环境下的态密度示意图：分别为本征掺杂、电子掺杂和空穴掺杂的双极磁性半导体。（f）V原子的电子结构示意图（g，h）直接交换相互作用和超交换相互作用的描述。

图4. （a）VSi2As4和（b） VGe2As4在xoz平面上MAE的角度依赖性。(c) VSi2As4和(d) VGe2As4的比热容（红色）和磁矩（蓝色）随温度的变化。

图5. 双轴应变下MAE的变化：(a) VSi2As4 (b) VGe2As4。双轴应变下Tc的变化：(c) VSi2As4 (d) VGe2As4。

04 小结 

在本文中，我们利用鸿之微的DS-PAW第一性平面波计算软件，结合密度泛函理论系统地研究了α1-VSi2As4和α1-VGe2As4单层的电子结构和磁学性质。2D VSi2As4和VGe2As4单层是平面内双极性铁磁半导体，具有良好的稳定性。与传统的2D磁性半导体不同，VSi2As4和VGe2As4分别表现出5.75和5.21 meV/u.c.的大磁各向异性能。并且Tc约为900K，明显高于2D CrI3和NiI2。有趣的是，双轴应变极易调节两种材料的MAE和Tc。我们的研究表明，VSi2As4和VGe2As4是构建高温自旋电子纳米器件的理想材料。这些结果为进一步研究具有本征磁性的2D材料提供了坚实的基础。         

审核编辑 ：李倩