基于Cu掺杂MoSi₂N₄的NH₃传感器设计

0 1 引言

开发具有高灵敏度、高选择性和长期稳定性的新型气体传感器对预防有毒气体危害具有重要意义。12020年，中科院金属研究所任文才团队通过化学气相沉积法制备出一种全新的二维范德华层状材料MoSi2N4，具有优于MoS2的理论载流子迁移率、力学强度和稳定性，这些独特的性质为其在气体传感领域的应用提供了良好的机会。

气体传感器的灵敏度很大程度上取决于气体分子在表面的吸附强度。然而，理论研究表明，SO2、N2、O2、CO、CO2、NO、NO2、CH4和H2O分子在MoSi2N4单层上为物理吸附，不利于气体的传感性能。

过渡金属原子的引入可以显著增加底物与气体分子之间的相互作用。4, 5InN、BN、C3N4和NiFe氢氧化物已经证实将Cu原子引入二维材料中可以有效地提高材料的气敏性能和催化性能，且成本较低。4, 6-8此外，理论研究已经表明Cu的引入可以激活MoSi2N4表面相邻的3个N原子，并显著增强底物与NO分子之间的相互作用。

因此，Cu修饰MoSi2N4单层（Cu-MoSi2N4）可能能够被应用在气体传感领域。

0 2 成果简介

基于非平衡态格林函数-密度泛函理论，采用第一性原理方法，使用鸿之微Nanodcal软件，探索了Cu-MoSi2N4作为气体传感器的可行性。

研究了一系列常见气体分子（O2、N2、CO、NO、NO2、CO2、SO2、H2O、NH3、CH4）在Cu-MoSi2N4单层上的吸附性能并以NO、NO2、CO2、CO和NH3为例，计算其电流-电压曲线验证Cu-MoSi2N4单层的气敏性。   结果表明：CO、NO、NO2、NH3化学吸附于Cu-MoSi2N4表面。

电流-电压曲线的结果直观地说明了Cu-MoSi2N4的气敏性能。在0.4 V和1.0 V偏置电压下，Cu-MoSi2N4/NO、Cu-MoSi2N4/NO2和Cu-MoSi2N4/CO体系比Cu-MoSi2N4/CO2体系产生更强烈的电流-电压响应，特别是在偏置电压为0.4 V时，Cu-MoSi2N4/NO体系的电流值是Cu-MoSi2N4电流值的近8倍。

而Cu-MoSi2N4/NH3体系在偏置电压为0.2 V和0.8 V时触发了强烈的电流-电压响应。由于电流异常降低，Cu-MoSi2N4的电流-电压曲线与SiC、CoO和WO3纳米线一样存在负微分电阻（NDR）效应。10-12电流-电压关系表明Cu-MoSi2N4对NO、NO2、CO和NH3分子具有较高的灵敏性。  

03 图文导读

a) 用于电子输运特性计算的双探针模型示意图。b) Cu-MoSi2N4、Cu-MoSi2N4/NO、Cu-MoSi2N4/NO2、Cu-MoSi2N4/CO2、Cu-MoSi2N4/CO和Cu-MoSi2N4/NH3体系的电流-电压关系。

0 4 小结

本项目采用密度泛函理论和非平衡格林函数评价了Cu-MoSi2N4单层作为气体传感器的潜力。详细考察了其吸附性能、电子输运性质和解吸时间。计算结果表明，CO、NO、NO2和NH3分子在Cu-MoSi2N4单层上有较强的吸附，衬底与气体分子之间存在较强的轨道杂化。

电子输运计算（电流-电压曲线）结果表明，Cu-MoSi2N4单层对CO、NO、NO2和NH3具有较高的灵敏度。在考虑解吸时间后发现仅有NH3在室温下很容易从Cu-MoSi2N4单层上解吸。综上所述，Cu-MoSi2N4单层对NH3具有较高的灵敏度和良好的解吸时间，是一种很有前途的NH3传感器。     




审核编辑：刘清