人工光合成能够直接将太阳能转化为化学能,消除环境污染,使用高效率和价格合理的光催化剂,以绿色和符合可持续发展方式制备太阳能燃料和化学品。
目前单原子催化剂和双原子催化剂作为新型助催化材料受到广泛的关注,能够最大效率的利用原子,而且具有独特的光催化活性,由于非贵金属的丰富储量、价格优势,能够进行大规模应用。
有鉴于此,国家纳米科学中心刘刚(gang Liu)、北京大学翟茂林(Maolin Zhai)、中国地质大学余家国(Jiaguo Yu)等综述报道单原子SACs (Co, Fe, Cu, Ni, Bi, Al, Sn, Er, La, Ba)和双原子DACs (CuNi, FeCo, InCu, KNa, CoCo, CuCu)修饰在有机或无机基底构筑的催化剂在多种多样的太阳能驱动光催化反应应用。
主要内容
1)分别探讨了单原子、双原子非贵金属光催化剂在制氢、CO2还原、甲烷转化、有机合成、固氮、制备H2O2、环境保护等领域的发展,对非贵金属单原子、双原子人工光合成领域面临的挑战、发展前景、方向等进行总结展望。
2)非贵金属单原子、双原子催化剂为发展新型助催化剂,有助于研究异相光催化剂的基础问题。目前非贵金属单原子/双原子催化剂领域中人们对调控催化活性以及起到的功能作用仍不清楚。面临的挑战包括:1. 合成方面,如何精确调控单原子/双原子包括第一配位球的局部配位环境,调控金属-金属相互作用;目前主要担载基底为多孔PCN,其他COF等基底的研究比较少见。2. 双原子催化剂在光催化仍非常少见,如何通过两种不同金属构筑杂原子的双金属催化剂非常重要。调控双原子催化剂的局部环境能够影响光催化活性、选择性、光催化剂的稳定性。3. 对单原子/双原子催化剂在光催化反应过程中的原子结构变化不清楚,对单原子/双原子催化剂在反应过程中的结构变化进行表征受到关注,比如通过DRIFT、ESR、ISI-XPS、XAS、HAADF-STEM等原位表征。4. 量子计算(第一性原子、分子动力学模拟)有助于理解光催化反应机理。
参考文献:
Huaxing Li, Rongjie Li, Gang Liu, Maolin Zhai, Jiaguo Yu, Noble Metal-Free Single- and Dual-Atom Catalysts for Artificial Photosynthesis, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202301307
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202301307
审核编辑 :李倩
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