双钙钛矿材料稳定性的快速计算预测（Cs2AgBiCl6 02）

DASP (Defect and Dopant ab-initio Simulation Package)是一款半导体缺陷和杂质性质的第一性原理计算模拟软件包，该软件包能针对输入的半导体晶体结构，基于材料基因组数据库和第一性原理软件包，自动计算并输出半导体的热力学稳定性，缺陷和杂质形成能及离化能级，半导体样品中缺陷、杂质和载流子浓度及费米能级，关键缺陷和杂质诱导的光致发光谱、载流子辐射和非辐射俘获截面及少子寿命。

针对任一半导体，DASP软件可以计算给出如下性质：热力学稳定性、元素化学势空间的稳定范围、缺陷（含杂质，下同）形成能、缺陷转变能级、各生长条件下的费米能级、载流子和缺陷浓度、缺陷的光致发光谱、缺陷对载流子的俘获截面、辐射和非辐射复合速率等。

本期将给大家介绍DASP 双钙钛矿材料稳定性的快速计算预测 5.5.1.2 的内容。

5.5.1.2. 计算与分析

host结构的总能计算（与MP参数保持一致）：

TSC模块将使用 Materials Project 数据库提供的输入参数（INCAR，KPOINTS，POTCAR）对用户给定的原胞做结构优化和静态计算，该计算得到的总能与MP数据库的总能是可比的。此步骤是为了得到影响Cs2AgBiCl6稳定性的 关键杂相 。通过目录可以看到：

从Cs2AgBiCl6/tsc/2tsc.out中也可以看到程序的运行日志，即产生输入文件、relaxation1、relaxation2、static、数据提取等步骤。

稳定性与关键杂相快速分析：

TSC模块将搜寻MP数据库上所有与Cs2AgBiCl6相竞争的杂项，根据本步骤的输出文件 materials_info.yaml 可以发现，所有考虑到的杂项包括：

 

 

通过DFT计算的Cs2AgBiCl6的总能与MP数据库中杂相的总能，判断出Cs2AgBiCl6是 稳定的 。

随后，程序将计算获取影响Cs2AgBiCl6稳定性最关键的杂相，本例中包括Ag、Cs、Bi、Cl2、AgCl、CsAgCl2、Cs3BiCl6、CsAgCl3、Cl2Cs3Bi2Cl9 。在 2tsc.out 中可看到相关的信息：

 

 

同时， materials_info.yaml 文件中也有此信息输出：

 

 

host与杂相结构的总能计算：

由于该目标化合物是稳定的，因此在确定关键杂相后，TSC模块还做第二阶段的分析与计算，即将根据用户提供的赝势路径中的POTCAR文件，按 level=1 计算Cs2AgBiCl6及以上各类关键杂相的总能。 2tsc.out 如下：

若有发现存在任务计算出错，可自行修改第一性计算所需相关参数，如 INCAR 或 KPOINTS 等文件内容，然后再次运行具体可参考常见问题板块。

化学势的计算：

根据DFT计算的总能，计算Cs2AgBiCl6的形成能和化学势稳定区间，TSC模块给出8个化学势的端点值，写入 dasp.in :

 

 

在 2tsc.out 可以看到程序执行完毕的输出：

对于三元与四元的化合物，TSC模块将输出稳定区域图像，及稳定区域各端点处的化学势。对于二维图像，通过目录可以看到：

目录Cs2AgBiCl6/tsc/2d-figures/中的四个文件分别是两次计算与分析过程中绘制的稳定区域图像以及图像中各端点处的化学势。

查看文件 stable_2d.out 与 fig-Cs2AgBiCl6.png 。图 fig-Cs2AgBiCl6.png 的横纵坐标分别是图中所标识元素的化学势，阴影区域则是目标化合物的稳定区域，其边界的每一条线是相应所标识材料恰好处于形成与未形成的临界情况下的化学势曲线，这是第一次计算与分析过程输出的图像。

Cs2AgBiCl6的稳定区域图（来自MP数据库）

查看文件 stable_recalc_2d.out 与 fig-Cs2AgBiCl6_recalc.png ，这是第二次计算与分析过程输出的数据与图像。

Cs2AgBiCl6的稳定区域图（来自第二阶段计算）

对于三维图像，通过目录可以看到：

目录Cs2AgBiCl6/tsc/3d-figures/中的四个文件分别是两次计算与分析过程中绘制的稳定区域图像以及图像中各端点处的化学势。

查看文件 stable.out 与 fig-Cs2AgBiCl6_3d.png 。图 fig-Cs2AgBiCl6_3d.png 中所标识三种元素的化学势构成三个坐标轴，红色线条包围区域为Cs2AgBiCl6的三维稳定区域，这是第一次计算与分析过程输出的图像，该区域各点坐标可通过文件 stable.out 获取。

Cs2AgBiCl6的三维稳定区域图（来自MP数据库）

查看文件 stable_recalc_3d.out 与 fig-Cs2AgBiCl6_3d_recalc.png ，这是第二次计算与分析过程输出的数据与图像。

Cs2AgBiCl6的三维稳定区域图（来自第二阶段计算）

 

 

审核编辑 ：李倩