金属杂化超表面全光调制器

导读

亚利桑那州立大学电气、计算机和能源工程学院的Yu Yao教授团队在国际顶尖学术期刊《 Light: Science & Applications 》发表题为“ Ultrafast Low-pump Fluence All-Optical Modulation Based on Graphene-Metal Hybrid Metasurfaces ”的高水平论文。来自亚利桑那州立大学的Ali Basiri博士为本文的第一作者，Yu Yao教授为本文的通讯作者，此外，亚利桑那州立大学光子创新中心也对本工作提供了帮助。Yu Yao教授团队展示了基于亚波长厚度的石墨烯-金属杂化等离子体超表面结构的超快全光调制器，可以在近红外和中红外波段（超过6μm）下高效工作。该研究目前已得到了国家科学基金会、亚利桑那州国家大学启动资金的支持和资助。

研究背景

高速光调制是许多应用的重要组成部分，在光互连、超快分子光谱、材料处理、光学信息处理和计算等领域中有着广泛的应用。与基于热、磁、声、机械和电效应的其他技术相比，全光调制能够实现最高可达太赫兹的调制带宽。到目前为止，研究者们已经利用多种材料设计并验证了各式各样的全光调制器件，如半导体介质波导、胶体等离子体纳米晶体、硅基纳米天线、支持Mie型共振的砷化镓纳米颗粒、等离子体共振结构、石墨烯包覆的光纤、石墨烯-等离子体狭缝波导等。在实验中，大多数全光调制器都是在可见光和近红外（IR）波长范围内工作，但是在中远红外波长的工作效率并不理想，而这一波段的超快光学调制对于超快分子光谱、空间通信、遥感、生物医学诊断和天文应用是非常重要的。因此，研究人员探索了基于光泵亚波长结构光学膜的全光调制器，其工作波长可以达到6µm，但是由于光学材料固有的光学吸收和/或弱非线性，实现波长大于6µm的超快全光调制器仍然具有挑战性。在迄今为止研究的所有全光调制材料中，石墨烯具有线性和无间隙色散关系，同时由于强大的量子限制、增强的载流子-载流子相互作用以及无质量狄拉克费米子的存在，石墨烯在亚皮秒时间尺度上具有超快载流子弛豫，这些特性使得石墨烯有望在可见光到太赫兹的宽光谱区域实现超快全光调制。

基于石墨烯的光调制器主要分为三大类，即电泵调制器、热光调制器和全光调制器。其中，电泵石墨烯调制器已被证明具有高达35GHz的调制速度，但是需要受外部控制电路的RC常数限制；热光调制器的响应时间较慢，通常为几百纳秒，同时还会受到大多数材料的缓慢热扩散率限制；石墨烯全光调制器具有超快的响应时间，一般为皮秒量级，但是超薄石墨烯层中的有限吸收和超短的光载流子寿命使该全光调制器需要高泵浦。在已有的研究中，增强光与石墨烯之间相互作用的典型方案包括与介电波导、微光纤、空穴和等离子体狭缝波导的集成。然而，在中红外波段下实现基于低泵浦石墨烯的超快全光调制仍然具有很大的挑战性。

创新研究

石墨烯具有超快的光学响应和较宽的光谱覆盖范围，是一种极具吸引力的全光调制材料。然而，由于超短的光载流子寿命和在石墨烯中的有限吸收，石墨烯全光调制器具有需要高泵浦的局限性。Yu Yao教授团队设计了一种基于石墨烯-金属杂化等离子体的超表面结构的全光调制器（GMMA），从而在高响应速度的前提下实现了器件的低泵浦，同时还可以在中红外波段（超过6μm）下进行高效的工作。解决了传统全光调制器的工作波长受限以及基于石墨烯的全光调制器需要高泵浦的问题。

图 1 . ** 石墨烯** -金属杂化 等离子体超表面全光调制器 （G MMA ）的设计理念****和理论建模。（a）泵浦光（沿y轴的电场矢量）和探测光（沿x轴的电场矢量）入射到表面的装置示意图，两者都聚焦到紧密耦合的天线之间的纳米级热点。插图显示了狄拉克点附近的泵浦和探测光束与石墨烯的时间依赖性相互作用。（b）通过对1040 nm（上）处的泵浦和~6.5µm（下）处的探针进行全波模拟，获得石墨烯层中的近场增强。（c）相对于石墨烯单层，位于GMMA器件 纳米级热点处的石墨烯片（蓝色曲线）和参考器件的石墨烯（红色曲线）中的吸收增强。（ **d）由于入射泵浦脉冲（脉冲持续时间：100 fs；脉冲通量：~70µJ/**cm ^2^ ），GM MA器件（蓝色曲线，用于纳米级热点中的石墨烯）、参考器件（红色曲线）和石墨烯单层（绿色曲线）中石墨烯的模拟瞬态热电子温度。（e）基于随机相位近似（RPA）模型的石墨烯表面电导率的实部和虚部 。（ f）模拟反射光谱（顶部）和差分反射 （底部） 通过全波模拟获得的GMMA器件的 反射率， 该模拟的GMMA设计参数与图1a中的参数相同。（g）GMMA器件（蓝色曲线）、参考器件（红色曲线）和悬浮石墨烯单层（绿色曲线）的探针束模拟反射（顶部）和差分反射（底部） 。

具体而言，研究人员通过将石墨烯与金属杂化的等离子体超表面集成，从而来同时增强纳米级等离子体热点中泵浦光和探测光与石墨烯之间的相互作用，最终显著改善了全光调制的性能。针对传统石墨烯全光调制器的两个局限（光载流子寿命端、石墨烯的有限吸收），一方面，通过将泵浦光能量聚焦到纳米级热点上，以产生比不集成超表面的石墨烯器件大得多的光载流子密度。另一方面，用于响应探测光的器件对热点处的石墨烯的光学特性高度敏感，因此产生了强烈的调制效应。基于这样的设计理念，Yu Yao教授团队实现了近红外和中红外波长的全光调制器，与纯粹基于石墨烯的全光调制器相比，其所需的泵浦量大大降低（1~2个数量级），并且其光学调制性能增强。

图2 . GMMA全光调制器的制备与表征。 （ a）GMMA器件的制造步骤。 （ b）制作的Pi形纳米天线的SEM图像。顶部和底部面板中的比例尺分别代表2μm和1μm。 （ c）由FTIR光谱仪和中红外显微镜组成的反射光谱装置示意图。 （ d）泵浦波长为1.04μm 时 ，测量了GMMA器件对s 偏振光的吸收光谱（与图1a相同的设计参数）。 （ e）测量了GMMA器件对共振倾角约为6.4μm的p偏振光的反射光谱。 （d） 和 （ e ） 中的插图代表入射光相对于纳米天线方向的偏振状态。

最后，研究人员还开展了一系列实验来验证所提出的全光调制器（GMMA）的性能，实验结果表面调制器的响应时间最终取决于皮秒尺度上石墨烯的超快光载流子弛豫时间，即该全光调制器不但具有传统石墨烯调制器的超快响应时间（皮秒级），还具有低泵浦的优势。类似的设计理念也适用于中远红外光谱区域中更长波长的全光调制，有望解决中远红外波长超快全光调制器实现中的挑战。

图3. ** 中红外波长的全光调制测量实验。（ a）中红外调制测量装置的 实验系统图 **。插图显示了GMMA中红外光学调制器的原理图，该调制器带有飞秒激光近红外泵浦、中红外连续波和调制的中红外脉冲。（b）与图1c（黑色）所示的参考装置和不含石墨烯的MMA结构（红色）相比，测量了探测器对拟议GMMA光学调制器（蓝色）调制的中红外激光束输出（约6.3µm）的光电压响应。（c）考虑到探测器响应时间，器件在~6.3µm（上）处的调制反射和中红外光电探测器（下）的模拟输出光电压响应的模拟结果(≤10纳秒）。模拟参数与****图1 相同。 （d）在不同入射泵注量下，测量探测器对GMMA光调制器调制的中红外激光束输出（约6.3µm）的光电压响应。（e） 根据图3d中的测量结果和模拟结果（红色圆圈）作为泵注量的函数，提取平均峰间检测器光电压响应（黑色方块）。

图4. ** 近红外区超快激光泵浦探针的实验测量。（ **a）泵探头测量设置示意图。插图显示了带有飞秒 激光泵（蓝色）和探针（红色）脉冲的GMMA调制器的示意图。（b）相对于悬浮石墨烯单层，位于GMMA器件纳米级热点处的石墨烯片（蓝色曲线）和参考器件的石墨烯（红色曲线）中的吸收增强。等离子体天线亚表面的天线长度、宽度、间距和垂直周期分别为360 nm、100 nm、30 nm和600 nm。（c）对于GMMA器件（蓝色曲线）、参考器件（红色曲线）和悬浮石墨烯单层（绿色曲线） 的****模拟反射调制，探针波长为1560nm时，具有不同 的时间延迟。（ d）三个GMMA器件的反射光谱。（e）图4d中的三个装置和一个参考装置的泵探头差动反射测量结果。（f）GMMA装置3在不同泵注量下****的 差分反射 ，表现为 延迟时间的函数。（g）GMMA装置3的泵探头测量结果 。 （h）GMMA装置3在不同泵注量下更快（左轴）和更慢（右轴）的双指数衰减时间常数。

论文信息：

该文章被发表在《Light: Science & Application s 》期刊上，题为“ Ultrafast Low-pump Fluence All-Optical Modulation Based on Graphene-Metal Hybrid Metasurfaces ”，来自亚利桑那州立大学的Ali Basiri博士为本文的第一作者，Yu Yao教授为本文的通讯作者，此外，亚利桑那州立大学光子创新中心也对本工作提供了帮助。

论文地址：

https://www.nature.com/articles/s41377-022-00787-8