中红外波段超10μm宽的非互易热辐射特性实现

近日，新加坡国立大学仇成伟教授、上海交通大学赵长颖教授团队联合电子科技大学毕磊教授、中国科学院上海微系统与信息技术研究所黎华研究员团队，通过对介电常数近零的磁性材料进行结构设计，提出梯度近零超宽谱非互易热辐射器件设计方法，实现了在中红外波段超10 μm宽的非互易热辐射特性，解决了目前非互易热辐射器件受限于极窄波段和角度的问题。

基尔霍夫定律是热辐射领域的基本定律之一，其表明物体的光谱方向发射率e(λ,θ)与光谱方向吸收率α(λ,θ)是精确相等的。该定律是热辐射领域理论和应用的基础，如太阳能收集与光热转换、辐射制冷、热伪装等均默认热辐射基尔霍夫定律的成立。但近年来很多学者指出并严格证明了热辐射基尔霍夫定律的成立并不是热力学定律的必然推论，而是由洛伦兹互易性所决定的。若打破了洛伦兹互易性，基尔霍夫定律将不再成立，物体特定波长、方向的发射率与吸收率不再相等，这将突破对辐射传递过程的传统认识，推动新的理论和应用的发展。非互易热辐射传输为独立调控发射率/吸收率提供了可能，从而能克服传统上由于吸收、发射相等带来的固有能量损失，有望使能量收集或转换效率趋近热力学极限（Landsberg极限）。

尽管在上个世纪中叶，一些学者已经开始讨论磁性材料中的非互易吸收特性，但由于自然界磁性体材的磁光响应很弱，一直到2014年，斯坦福大学Linxiao Zhu和Shanhui Fan首次提出利用n-InAs磁性光子晶体激发强定域化的非对称导模，证明了在约16 μm、61.28°理论上可完全打破热辐射的基尔霍夫定律（∆=|e(λ,θ)-α(λ,θ)|→1），但需要3 T的外部磁场条件。随后的工作主要集中在如何降低对外部磁场的依赖，如利用介电光栅激发高品质因子的非对称导模或利用具有反常霍尔效应的外尔半金属材料。

近年来，非互易热纳米光子学领域逐渐得到越来越多的关注，这是一个新兴的、多学科交叉的且充满挑战的基础前沿研究方向，带来了很多不限于热科学领域的惊喜，但目前仍有很多亟待探索的难题和挑战：

非互易热辐射的实验工作匮乏。非互易热纳米光子学的研究不到10年，目前大部分工作均停留在理论分析和数值计算，尽管许多学者已经成功预测了磁性微纳结构中的非互易吸收与发射特性，但仍缺乏系统的实验研究；此外在实验过程中，理论设计的微纳结构加工和测试可行性也缺乏系统验证。不久前，加州理工学院的Atwater院士团队首次实验报道了商用InAs基片外加介电光栅的非互易吸收/发射特性（Science Advances, 2022, 8(18): eabm4308；Nature Photonics, 2023, doi: 10.1038/s41566-023-01261-6），但是所实现的非互易强度、工作波段等仍十分受限。非互易热光子学的实验研究才刚刚起步。

强外部磁场依赖与材料损耗之间的制衡。传统磁光领域的研究通常关注系统无损耗条件下的非互易传输特性，避免过大的光学损耗降低了器件的工作效率，因此通常只关注可见、太赫兹或微波波段的磁光特性。相反，非互易热光子学的研究同时依赖于材料磁光效应和光学损耗，但二者的相互制衡关系给强非互易热辐射的实现带来了新的挑战。理论上，为了能够完全打破热辐射的基尔霍夫定律实现近完美的非互易吸收/发射∆→1，通常要求在满足临界耦合条件（critical coupling condition）下吸收峰与发射峰的频率位移∆ω远大于辐射损耗γr (或非辐射损耗γi)：∆ω=|ωe-ωα|γr,i。但是，实际加工制备的磁性材料在中红外波段的光学损耗非常大（Damp Rate ~1012），因此为了满足上述条件将需要更大的外部磁场条件，显然这不仅给实验增加了难度也难以在实际中应用。因此，如何平衡强外部磁场的依赖与磁性材料较大的光学损耗是非互易热光子学的实验研究必须要解决的问题之一。

宽光谱、宽角域非互易热辐射尚未实现。热辐射能源收集与转换器件均要求热辐射器具有宽光谱、宽角域的选择性，以满足对不同波段能量的高效利用。但目前非互易热辐射器件的设计集中关注于激发高Q的非对称模式来降低对外部磁场的依赖，尽管一定程度上能够降低外部磁场实现非互易吸收/发射，但是非互易波段（<1 μm）和工作角度十分受限。实现中红外波段选择性宽光谱、宽角域非互易热辐射具有重要的科学意义和应用价值。

图1 非互易热辐射调控

研究创新点

针对以上困难挑战，团队提出基于深亚波长厚度、介电常数近零（ENZ）的磁性薄膜来研究在较低外加磁场下实验实现强非互易热辐射光谱、角度调控的可能性。首先，通过研究单层深亚波长厚度（<λ/40）的n-InAs薄膜在高反射基底上的非对称模态激发与演化机制，引入非对称相位奇点（asymmetric spectral phase singularities）系统揭示了磁性材料的损耗大小对非互易吸收峰位置、高度等的影响（图1）。通过改变磁性n-InAs薄膜的载流子浓度大小、深亚波长厚度或外加介电光栅，实验实现了对非互易辐射峰值位置、数目、非互易强度的主动调控（图2和图3）。在此基础上，团队进一步提出介电常数梯度近零多层磁性薄膜结构的设计方法，成功制备并测试了非互易宽度大于10μm的中红外超宽谱非互易热辐射器（图4）。

图2 非对称Berreman模式诱导的非互易吸收特性

1）材料损耗诱导非对称相位奇点调控非互易辐射光谱

为了在较低外加磁场下实现强非互易辐射，该团队将ENZ特性与磁光效应相结合。当外加磁场存在时，磁性n-InAs材料的介电张量为：。磁性有损的ENZ材料在非互易辐射调控方面有诸多优势：一方面，在ENZ频率附近，即使介电张量非对角元项很小，磁光响应强度仍能显著增强。

因此，该特性可降低实验中外部磁场的大小。另一方面，根据边界条件，ENZ层的电场满足（εi 和Ei为界面另一侧材料的介电常数和电场），因此在有损系统中ENZ特性能显著增强电场能量的定域化，从而提高发射率和吸收率。

对于如图1b所示的置于反射基底上深亚波长厚度的InAs薄膜（t=700 nm），其色散关系曲线如图1d所示，外加磁场的存在打破了光线内外色散曲线的对称性ω(β)≠(ω-β)。团队前期的研究工作发现（Physical Review Letters 127 (26), 266101, 2021），结构无损时在(β=0,ωENZ)存在对称保护的连续谱束缚模式（Bound states in the continuum, BIC）；当材料损耗存在时，BIC模式会沿着非对称色散分裂成两个具有整数拓扑荷数的相位奇点（，为反射相位），该相位奇点与完美吸收点存在一一对应关系（Physical Review B 107 (24), L241403, 2023）。如图1e所示，随着材料损耗逐渐增大，非对称的完美吸收峰沿着色散曲线路径逐渐向光线（即大角度）移动，材料损耗大于一定量级，相位奇点所对应的完美吸收点也将移出光线外。这一ENZ频率附近有趣的非对称演化行为为多维度调控非互易热辐射光谱提供了全新的思路。

图3 双波段非互易吸收器

2）非互易辐射光谱的多维度选择性调控

对于本文所研究的磁性结构，根据能量守恒有： Δ(B)=|е(λ,θ,B)-α(λ,θ,B)|=|α(λ,-θ,B)-α(λ,θ,B)|=|α(λ,θ,-B)-α(λ,θ,+B)|。在上述理论基础上，团队测试了不同载流子浓度（影响ENZ频率位置）、不同厚度（影响色散曲线）、不同磁场大小（影响非互易强度）的单层InAs薄膜结构的非互易辐射光谱（图2），可实现了对非互易共振位置、共振峰高度、非互易强度等特性的主动调控。根据图1d，深亚波长厚度的磁性InAs薄膜在ENZ频率附近可同时支持光线内模式和光线外的表面ENZ模式，通过在上述薄膜结构上加工介电光栅结构，可实现双波段的非互易发射或吸收（图3）；由于两个非互易共振峰的激发机理不同，可实现对双峰位置的独立调控。

图4 a. 磁性介电常数梯度近零的多层结构示意图。b. 载流子浓度梯度变化时介电常数实部变化（N=14）。c. 角度分辨的非互易吸收光谱（N=14, B=1.5 T, ti=0.4 μm）以及d. 加工结构在60°条件下的吸收光谱的对比。e. 磁性介电常数梯度近零结构的TEM分析图谱（N=3）。d. 2种不同载流子浓度组合方式的非互易光谱对比（N=3）

3）宽谱非互易辐射器

针对目前非互易辐射器件受限于极窄波段的问题，团队进一步基于磁性ENZ薄膜设计了梯度近零的磁性多层结构，如图4。通过加工14层InAs 薄膜，每一层载流子浓度从底层到顶层逐层递减从而使得ENZ特性能够覆盖16 μm~27 μm的宽谱范围，并得到的了实验验证。通过改变梯度渐变载流子浓度的组合和层数，可实现对非互易光谱宽度、位置的主动设计。该方法可直接拓展到其他III-V族磁性半导体材料、磁性金属材料体系、外尔半金属材料、磁性超材料/超表面等等。

总结与展望

研究团队将磁性介电常数近零材料为研究载体，同时与微纳结构设计相结合，前者是材料层面的独特光学特性，后者是人工结构设计的上层建筑，二者的结合给非互易热光子学的研究带来了新的突破进展。团队从ENZ磁性结构中非对称共振模态的产生和演化机理出发，提出基于拓扑相位奇点的全局调控思想，系统揭示了材料损耗如何影响非互易光谱的演化，打破了强外部磁场依赖与材料损耗之间的制衡关系，拓展了热辐射的基尔霍夫定律。团队提出的磁性介电常数梯度近零的学术构想，并实现了光谱宽度大于10 μm的非互易辐射特性，这一构想可直接拓展到其他材料体系和波段，为宽谱非互易热辐射器件设计提供了普适的方法，同时为非互易能源器件的设计开发、趋近能量转换的热力学极限奠定了理论和实验基础。

审核编辑：刘清