双曲声子极化激元在不同传播特性及多种维度调控下的近场成像分析

在实际应用中，有效的操控极化激元给纳米光子器件、亚波长成像、异常折射等领域带来了巨大的发展前景而广受关注，但传统介质材料中的极化激元的调控灵活度相对较低，不能满足现实的广阔需要成为具有挑战性的难题。然而，声子极化激元作为一种光子——声子强耦合的新型准粒子，与其他的极化激元相比，具有更强的束缚光的能力、更长的寿命以及更低的损耗，在亚波长尺度红外光调控领域能够发挥举足轻重的作用。近年来，随着对二维范德瓦尔斯晶体的相关研究及报道，能够承载双曲声子极化激元的介质材料步入大众视野，并且在具有超高分辨率的纳米成像技术的支持下，很多新颖的近场红外光学现象在多种操控手段下被发掘，这极大的丰富了人们对于极化激元的认知。

据麦姆斯咨询报道，上海师范大学数理学院物理系和中国科学院上海技术物理研究所红外科学与技术全国重点实验室的联合科研团队在《红外与毫米波学报》期刊上发表了以“双曲声子极化激元的近场调控综述”为主题的文章。该文章第一作者为马磊，通讯作者为孙聊新和刘锋。

本文首先从双曲声子极化激元的机理入手，介绍了声子极化激元的概念、色散关系和近期被广泛关注的双曲介质（h-BN、α-MoO₃）。随后，总结了双曲声子极化激元在上述介质中的不同传播特性以及多种维度调控下的近场成像分析，例如改变范德华晶体的周围介质环境、谐振腔、金属天线的面内调控等等。最后，我们对声子极化激元的研究进行了展望。多样的调控手段展现了声子极化激元的丰富应用，这对纳米成像、集成光路、纳米透镜等红外纳米光子器件提供可借鉴的途径，同时在未来可能还会衍生出更多新兴领域。

声子极化激元

声子极化激元的概念

在光的吸收与反射过程中，人们常常关注的是电子态的跃迁。然而，在半导体中，入射的电磁波能够与晶体中的晶格振动耦合，从而产生光学模式下的声子极化激元。但需要注意的是，并非所有晶体中的晶格振动都可以在外场作用下实现耦合，只有振动模式带动体系中电偶极矩变化的极性材料才可以实现，特别的，由于通常情况下的入射光场具有横波特性，只能够与晶体中的横向声子耦合，而不会与纵模相互作用，因此，外场与极性晶体中声子耦合存在一定的频率范围，在该范围内光子-声子会产生强的相互作用，并且具有极高的反射率（通常是100%），此范围就称为晶体的剩余射线带。黄（黄昆）方程将光子-声子的耦合量子化，并且定义为一种新型的准粒子，而后又被国外科学研究人员惯称为声子极化激元（Phonon Polaritons）。近年来，大量的研究证明声子极化激元存在于各种不同结构的极性晶体中，并且声子极化激元因晶体的结构以及面内色散等特征而显示出复杂多样的传播形式，在此主要介绍存在于双曲介质中的双曲声子极化激元。

声子极化激元的色散关系

介电常数常常反映声子极化激元的物理特性，通常情况下，耦合体系下晶体的光学响应取决于声子的吸收而不是电子的跃迁。

基于这些原子层架构的范德瓦尔斯纳米材料，调控极化激元的物理特性，正在成长为一个充满活力的研究领域，并在近些年探索出许多先进的纳米光子器件及光电子应用。2014年，Dai等人发现存在于h-BN中的双曲声子极化激元。然而，该双曲声子极化激元的存在主要是由于面内介电常数与面外不一致所产生，因此在面外方向上存在双曲现象，在面内，x、y分量保持一致，产生了各向同性的传播特征，然而，面内的各向同性传播不能满足多模式调控的需求，于是，Li等人通过外部介入的方式制备了人工超表面，构建出以h-BN为基底的光栅分布，从而顺利实现了h-BN超表面的面内各向异性双曲传播，突破了人们对于面内传播的认知。尽管如此，超表面并不是万能的解决方案，这主要是由于超表面结构的自身约束限制；例如：结构过大、表面不平整等。因此，寻找更加合适的面内双曲传播材料就成为了解决这一关键性难题的目标之一。在2018年，Ma等人利用近场成像技术在α-MoO₃表面探测到了各项异性传播的双曲声子极化激元，揭示了α-MoO₃作为一种斜方晶系的天然层状范德瓦尔斯材料，由于其各个方向晶格常数的不同从而支持平面内极化激元的各向异性传播，并且在自然晶体中发现的双曲声子极化激元在传播损耗以及寿命上都有显著提高，这无疑成为面内调控的重要平台。接下来，我们将对双曲介质材料中声子极化激元的近场传播及相关应用研究进行归纳论述。

双曲声子极化激元的近场传播与调控

双曲声子极化激元谐振腔

自构型纳米谐振腔的探究是增强光-物质相互作用的有效手段，设计并制备成各种不同尺存和外形的微纳腔体可以限制局域光场，从而获得更强的光学响应，这样类似的方法同样可以用来研究声子极化激元体系。图1a所示，Hillenbran团队通过红外近场成像手段揭示h-BN纳米带可同时支持表面束缚和体积束缚的多种声子极化激元模式，有趣的是，传播的模式能够通过纳米带的厚度来调控，从而能够进一步观察到体积束缚下的对称以及反对称的声子极化激元模式，对声子极化激元线性谐振腔的理解从面内转向了体积内。如图1b所示，Hillenbran该团队通过红外亚衍射光谱及成像技术揭示了h-BN纳米天线中质量因子很高的耦合共振，且在此体积束缚下的共振模式表现出与纳米天线长度的关联，是一种非典型的近场模式。该模式源于沿h-BN波导边缘传播的表面双曲声子极化激元的杂交。

图1 双曲介质自构型声子极化激元谐振腔的近场成像

各种外形的α-MoO₃谐振腔（圆形、多边形、不同角度等腰三角形等）也陆续被研究发现，由于α-MoO₃的各向异性传播，以及面内存在的双曲声子极化激元，这就使得纳米腔与极化激元的相互作用就更加显著，如图1c-f所示，在这里，Bao等人通过刻蚀技术调整纳腔边界从而调控声子极化激元在面内的反射与衍射，可以明显看到，三角纳米腔边界的角度变化对于调控腔内声子极化激元的衍射具有明显效果，这就说明双曲型声子极化激元对于介质材料边缘角度的强烈依赖，与h-BN等面内各项同性介质有着显著不同。总的来说，各种模态下的极化激元结合纳米谐振腔中的高度受限特性能够推动谐振器、光子电路等片上光子器件的发展。

双曲介质的掺杂对于声子极化激元的调制

声子极化激元的精准调制是制成纳米光子器件的关键所在，然而，复杂的微纳加工技术会大大影响器件的制备效率，同时可能会引入大量的杂质，影响声子极化激元的传播。为此，Wang等研究人员发现，对双曲介质层掺杂可以调制声子极化激元的传播，影响条纹的间隔以及传播的距离，并且不会对晶体的形貌产生影响。如图2a所示，Li等人研究了常规h-BN晶体和11B同位素富集的h-BN晶体在尖端和边缘所激发的双曲声子极化激元。与天然介质相比，在99.2% 11B的掺杂下激发的本征双曲声子极化激元具有更低的阻尼率和更长的传播长度。在相同的测量条件下，99.2% 11B h-BN中边缘激发的声子极化激元的近场电场强度（NEFI）比天然h-BN提高了10%。证明掺杂同位素是降低声子极化激元阻尼和控制。

图2 掺杂双曲介质下声子极化激元的近场成像

声子极化激元激发成为有效的方法，这有利于基于声子极化激元的纳米光子应用的迅速发展。如图2b所示，Pablo等人发现在面内双曲介质五氧化二钒中掺杂可以使其剩余射线带发生几个波数的红移，并且掺杂后的极化激元依旧呈现出低损耗的亚波长特征，这意味着具有亚衍射特性的超长寿命的声子极化激元能够存在于大量掺杂的范德瓦尔斯晶体内，并且显示出原子掺杂手段对于极化激元的传播的开关作用。

近些年，Zheng等人发现在金属粒子掺杂下同样可以实现双曲声子极化激元的切换，该工作分别对α-MoO₃薄片的非掺杂区域和掺杂区域进行了近场成像以及分析比对。如图2c所示，掺杂后的区域近场强度变弱，几乎没有亮条纹；非掺杂区不仅在样品边缘处，而且在非掺杂区域与掺杂区域之间的边界处也有强烈的亮条纹，这些结果清楚地揭示了金属Sn离子掺杂对双曲声子极化激元的强度和波长的调节能力。出现上述情况的原因主要是由于Sn离子会导致α-MoO₃化学键的膨胀以及晶体晶格发生畸变，从而改变声子频率。上述的结果进一步表明，利用晶体声子响应依赖晶格的结构特点，掺杂介质层可以作为面内声子极化激元的“阀门”——来调控以优化声子极化激元的面内传播。总体来讲，掺杂双曲介质调控面内电磁场已经成为红外光电器件优化的思路之一。

周围介质环境变化对双曲声子极化激元的调制

双曲介质周围的环境变化是影响声子极化激元传播的条件之一，基于双曲介质对附近介电常数的敏感性，Andrea等人对硅超表面/α-MoO₃体系进行实空间成像和傅里叶分析，确定了α-MoO₃在不同基底下的传播特点，如图3a所示，α-MoO₃薄膜覆盖在大片的硅-空气的超表面区域，通过对比空气层上方悬浮区和硅接触区的声子极化激元的传播特征发现：悬浮区的声子极化激元的传播距离更长，对光场的束缚能力更强，约等于硅接触区的1.5倍左右，并且寿命为硅接触区的两倍。体现出层状双曲材料中的基板对于声子极化激元调控的潜力。然而，对于纳米结构的精细把控要求极化激元具有更高的束缚能力以及高品质因子，这对于介质环境的操控提出了更高的要求。在这里，Yang等人探究了空间受限的悬浮α-MoO₃的近场光学成像（图3b），通过将α-MoO₃放置在宽度远小于入射波长的沟槽上，研究了α-MoO₃在不同波段的亚微米悬浮成像，发现狭窄衬底的束缚区域内的声子极化激元显现出超强压缩光场的能力，其具有高达40的品质因子。高品质因子的声子极化激元主要归因于衬底的尺度限制，这也说明，合理化的设计声子极化激元材料周围的介质环境，有利于发现更具潜力的传导方式，并且引导方式的转变可以潜在地用于未来的片上光路以及纳米光子器件。

图3 不同类型衬底对于双曲极化激元的近场成像

借助极化激元体系在纳米尺度上实现新奇的光操纵是人们感兴趣的方向之一，但极化激元材料的面内色散的本质是以其晶体结构为导向，因此面内传播的传播方向会受到限制。对此，如图3c所示，Duan等人α-MoO₃中的定向极化激元可以通过放置负介电常数的衬底来诱导声子极化激元沿此前禁止的方向传播，将α-MoO₃平板放置在硅衬底上时，双曲声子极化激元沿着［100］方向传播，然而当α-MoO₃平板放置在4H-碳化硅衬底上时，，声子极化激元沿［001］方向传播，这主要是由于衬底的改变导致等频曲线间隙的开关从而导致动量空间中的极化色散变换，产生了拓扑化的跃迁。这项研究为低损耗的范德瓦尔斯晶体中光学拓扑跃迁的出现提供了理论参考的同时也为低维材料拓扑器件的发展提供了宝贵的借鉴。

声子极化激元的面内拓扑变换

与传统体材料相比较，二维材料的厚度能够通过机械剥离选择并且实现原子级别的平整度，这就给复合叠加的体系的构建提供了天然的契机，并且二维材料之间的拼接或堆叠不仅不存在晶格失配的问题，并且还会出现类似超晶格等层间物理现象。因此，探究二维材料的层间配置（如同异质结、扭角等）成为探究复杂体系受限电磁场调控机制的重要思路之一。

最近，关于双曲介质中声子极化激元的面内拓扑变换的研究被揭示，如图4a所示，Qiu等人首次通过组装双层各向异性的α-MoO₃材料，通过改变层间结合的角度使得声子极化激元的色散拓扑化——表现出从双曲向闭合的色散轮廓的变换，这归因于声子极化激元间的相互作用。注意图4a中的点缺陷用PD来表示。在变换过程中，色散的轮廓变平的同时表现出低损耗的声子极化激元渠道化，且亚波长的属性十分显著。此工作是声子体系下摩尔物理向微纳光子学拓展的重要进展之一。复杂体系中的层间极化激元的杂化对于光场的调制远不止于此，在2022年，Dai团队开创性的将石墨烯与面内双曲介质结合，并通过化学手段改变石墨烯的费米能级，使石墨烯等离子体极化激元与双曲声子极化激元的耦合拓扑化，面内光场的色散由双曲变成闭合，实现了异质结构下声子极化激元的动态调控。总的来说，声子极化激元色散的层间拓扑化研究为调控范德瓦尔斯体系下的光分布提供了光明前景，在纳米成像、自发辐射控制方面具有潜在应用。

图4 声子极化激元面内拓扑变换的近场成像

复合体系下杂化声子极化激元的光学调控

亚波长尺度下的光场能量的传输的可控性有利于微纳光子器件在低维体系支配下集成化发展。复合体系中的结构在受到红外激发源的影响时能够将不同二维介质中的极化激元耦合起来，在提供多重操作可能的同时也能够最大限度的保留面内的平整度，这就为复合结构面内光场的调控提供可能。如图5a所示，中科院物理所陈佳宁团队制备出石墨烯/金属圆盘/α-MoO₃的复合结构，该结构的可调谐性以及聚焦性能可以有效的管理面内耦合场的能量传输，并且在该具有面内聚焦特性的复合结构下，α-MoO₃中各向异性声子极化激元与石墨烯中等离子体极化激元相互作用，耦合后的表面波在石墨烯的费米能的调整下（0 eV-0.2 eV）而发生传播特性的变化，聚焦焦距实现了1.86微米的增长，可以明显看出，聚焦器件的原位动态调控在复合结构下实现优化的同时，成为聚焦纳米透镜调制的又一巧妙方式。

图5 复合体系下声子极化激元的近场光学成像

如图5b，D. N. Basov等人将α-MoO₃与h-BN相结合，发现了一种混合的准直模式，并且在复合体系的交界处发现了负折射现象，这证明异质双曲介质界面具有强耦合以及负折射等局域特殊光学现象，能够成为折射光学的完美选项。然而，负折射的传播模式存在于该体系的空腔中，损耗的补偿问题仍然存在。负折射为分子传感和热辐射应用中操纵中红外和太赫兹辐射提供了一个有吸引力的平台。如图5c所示，Dai等人利用纳米成像技术在部分用石墨烯/α-MoO₃薄膜的局域复合结构上观察到表面声子极化激元的异常负折射现象，并且折射界面的散射损失可以通过电学手段调谐。与此同时，负折射下的亚波长焦点的高度压缩尺寸小于相应照明波长的60倍，同时存在10倍的强度增强。通过电学手段主动调谐复合界面的负折射现象，从而获得原位控制极化激元波前并改变焦点及其相关纳米级光学场的独特能力。

金属天线对于声子极化激元的面内调控

通过定制几何形貌的金属天线来作为面内光场调制的纳米工具是近些年来极化激元学的研究手段之一，通过利用金属天线的局域场以及外形的引导来制成纳米光子器件，这标志着面内定点激发下的声子极化激元也成为可能。在这里，我们总结了双曲声子极化激元在不同金属天线下的可调谐行为。首先，如图6a所示，Pablo等人开发了凸面几何形状的金属纳米天线，用于高效发射和聚焦双曲声子极化激元，与平面内各向同性的传统聚焦不同，凸面金属天线间产生的近场焦点强度显著增加，且焦点的尺寸也可以缩短到入射光波长的五十分之一，这也是首次通过金属天线实现面内双曲声子极化激元的聚焦，为双曲介质下的场约束提供了技术支持。

图6 金属天线调控下双曲介质的近场光学成像

如图6b所示，Sun等人通过研究发现，利用应变工程弯曲一维纳米器件——银纳米线，并且转移到双曲介质表面是耦合光场实现面内调控的又一重要方式，有趣的是，在弯曲金属纳米线的支持和引导下，双曲表面波同样实现了亚波长尺度的聚焦，并且由于纳米线的低维特性，调控面内的偏振方向与纳米线的轴向间的夹角能够有效控制聚焦耦合场两侧的相对强度，在一定程度上说明偏振成为了调控极化激元传播的重要方式之一。如图6c所示，中山大学Chen等人通过实验设计出一种具有末端曲率的金属天线，首次证明了双曲声子极化激元聚焦的多个影响因素，如弯曲金属天线的曲率、入射光的频率等，最终实现了亚波长尺度的聚焦，其尺寸仅为原始波长的三十分之一，这成为金属天线调制下面内近场增强的又一例证。总而言之，通过微纳金属结构与双曲介质相结合，能够实现类似面内纳米透镜、片上光子电路等微纳器件，并且在金属的局域场下得到进一步的增强，并且相关的方法也能很好的应用于其他的二维介质表面。

总结与展望

随着基于低维体系下高束缚的极化激元的纳米光子学在近年来的飞速发展，在新兴技术加持下，已经收获了不少备受关注的研究成果，这将极大利于相关学科的发展。本文综述了低维范德瓦尔斯体系下双曲声子极化激元的耦合传播特性，并对该体系下的近场调控手段汇总分析，总结了纳米谐振腔、介质环境调制、拓扑变换、几何金属的面内调控等多种手段，对于纳米光子学及其拓展的应用型器件具有很好的指示作用。

尽管随着双曲声子极化激元的发展，多种微纳光子器件大量涌现，但样品制备流程仍需要更优解，这主要是因为目前的生长技术以及剥离手段都无法保证得到质量好且面积大的范德瓦尔斯薄膜，这对于制作大面积集成化的功能性器件仍然是挑战。此外双曲声子极化激元的调控手段仍需被发掘，我们注意到，近期利用面内光栅与各向异性材料结合，使得双曲声子极化激元可以被定向化引导，转向型极化激元场的发现成为光栅调控面内光场的典范。可以预见，入射光角度、偏振、棱镜等都可能成为调控声子极化激元的新维度。双曲声子极化激元介质和调控体系的联动是面内光学的巨大优势之一，在此基础上，声子与激子、磁子或其他局域场的耦合也将成为期待，相信在不断的探索下未来会有越来越多基于声子极化激元器件应运而生，从而推动光学成果从实验走向现实应用。

        审核编辑：彭菁