窄带隙InSe/In2Se3铁电异质结中可大幅调控的圆光生电流效应

01 引言

铁电材料中的光生电流效应在太阳能电池、光电探测和非易失性存储器等领域具有应用潜力，吸引了广泛的研究兴趣，但目前可覆盖全太阳光谱的窄带隙铁电材料还很少见。此外，对于铁电光电器件而言，增强光偏振敏感度和提高开关比仍有很大的空间。针对上述问题，本文研究了圆偏振光在窄带隙（< 1.6 eV）二维InSe/In2Se3铁电异质结中的光生电流效应。基于非平衡格林函数理论，给出了光电流随光螺旋度Ф和入射角α的依赖关系，并结合密度泛函理论计算了光电流。研究结果表明CPGE在基于低维铁电材料的光电器件中有应用潜力。

02 成果简介 

本文采用鸿之微DS-PAW软件计算了InSe/In2Se3 铁电异质结的电子结构性质及铁电反转势垒，并利用基于非平衡格林函数-密度泛函理论（NEGF-DFT）的第一性原理计算软件Nanodcal研究了圆偏振光在窄带隙（< 1.6 eV）InSe/In2Se3 铁电异质结中的光生电流效应。二维InSe/In2Se3 异质结属于C3v点群，具有非空间反演对称性，因此在椭圆偏振光斜照射下可激发线光生电流效应(LPGE)和圆光生电流效应(CPGE)。计算表明，CPGE只能在斜入射下产生，可比LPGE大103倍。当光沿锯齿型方向照射时，光电流达到最大，主要来自于CPGE的贡献。上下反转In2Se3的铁电极化方向，还可进一步调控光电流，获得的开关比高达563。光电流还具有优异的偏振敏感度，最大消光比可达410。这些研究结果展示了CPGE在铁电光电器件中的应用潜力。

03 图文导读

图1. (a) InSe/In2Se3(↓) 铁电异质结的俯视图，其中原胞由红色平行四边形表示；(b)，(c)分别为InSe/In2Se3(↓)和InSe/In2Se3(↑)异质结的侧视图；(d)，(e) InSe/In2Se3(↓) 异质结器件模型的俯视图和侧视图。

图2. (a)，(b) 分别为InSe/In2Se3(↓)和InSe/In2Se3(↑) 异质结的电子能带结构（实线为HSE能带，虚线为PBE能带）；(c)，(d) 两种异质结的VBM和CBM的电荷分布；(e) 单层α-In2Se3和(f) InSe/In2Se3 异质结的铁电极化反转过程的动力学途径。

图3.  InSe/In2Se3(↓) 光电流随椭偏光的螺旋度Ф的变化规律。(a) 沿y轴垂直入射时不同光子能量下的光电流；(b) 光子能量为1.1 eV，在x-y平面内斜入射时的光电流随入射角α的变化规律；(c)，(d) 不同光子能量下x-y和y-z平面内斜入射时的光电流。

图4.InSe/In2Se3(↓) 异质结的光电流：(a) x-y和 (b) y-z平面内斜入射时，Ф=45◦和90◦的光电流与入射角α的关系；(c)，(d)InSe/In2Se3(↑) 异质结：在x-y平面内斜入射时光电流随α和Ф 的变化规律。

图5.  InSe/In2Se3(↓) 铁电异质结的LPGE和CPGE. (a) 不同光子能量下γ和χ'的比值；(b) x-y面内斜入射时光子能量为2.1 eV对应的光电流及拟合曲线；(c) γ与χ的比较；(d) χ与χ'的比较。

图6. (a) 分别沿x、y轴入射及在y-z平面内斜入射时，InSe/In2Se3(↓) 异质结的光电流；(b)沿x方向入射的光电流，及Ф=90◦和0◦的光吸收系数；(c) 沿x轴入射时，InSe/In2Se3(↓)和InSe/In2Se3(↑)异质结的最大光电流（Imax）随光子能量的变化；(d) 两异质结最大光电流的比较；(e)，(f) 不同螺旋度下两异质结光电流的比较。

图7 . (a)，(b) InSe/In2Se3 异质结分别在1.8和2.3 eV下的光电流；(c)，(d) 椭偏光分别沿y轴和z轴入射时，InSe/In2Se3(↓)和InSe/In2Se3(↑) 异质结的消光比。

04 小结

本文采用鸿之微DS-PAW软件计算了InSe/In2Se3铁电异质结的电子结构性质，采用Nanodcal软件研究了椭圆偏振光诱导的二维InSe/In2Se3铁电异质结中的LPGE和CPGE，给出了光电流与入射角α和光螺旋度Ф的依赖关系。由于异质结具有非中心对称的C3v对称性及窄带隙（< 1.6 eV），因此在全部可见光频谱范围内都能激发LPGE和CPGE。发现CPGE产生的光电流远大于LPGE的光电流，比值高达103。通过反转铁电极化方向，我们可进一步调控光电流，获得高达563 的开关比。此外，光电流具有高度的偏振敏感性，消光比可达410。这些结果表明，二维铁电材料中的CPGE在非易失性存储器、自供能光电探测器和太阳能电池领域具有应用潜能。

审核编辑：刘清