In2Te5单层光解水产氢的能力及其光电流特性

01 引言

光催化分解水由于产物清洁、对环境零污染被认为是解决环境污染和能源短缺的最有效方法之一。相较于传统的光催化剂材料，二维半导体材料由于结构特点具有更低的载流子迁移率和较大的比表面积，因此在过去的十年中，展现出了极高的关注度。除了催化性能的好坏之外，好的光催化剂材料必须还要具有光学性能好的特点。而作为典型的 III-VI 族层状材料，In2Te5 表现出优异的物理化学性质。在早期的实验工作中，科研人员主要关注于In2Te5的晶体结构、 电导率和热点性能。而如今，已有大量工作证明In-Te系统在光电领域也具有广阔的应用前景。但是，尚未有人研究过In2Te5作为光催化剂分解水产氢的能力。基于此，我们通过第一性原理计算的方法探寻了In2Te5单层光解水产氢的能力以及相应的光电流特性。

02 成果简介

基于非平衡态格林函数的密度泛函理论，采用第一性原理计算的方法，我们计算了In2Te5单层的光电流特性，并对其微观机理进行了分析。我们的计算结果表明：在线偏振光照射下体系产生的光电流与入射光子能量和偏振角有关。在入射光子能量介于2.4到2.6 eV 之间时，在偏振方向为0°和180°时，峰值出现的位置与费米能级上下两个态密度最大值之间的能量差有关，表明多数光子跃迁释放能量为2.4到2.6 eV。计算得到的光电流数值比相同情况下 MoS2和黑磷产生的都要强， 超高的光电流能有效抑制电子和空穴的复合，从而提高了光催化效率。

0****3 图文导读

图1（a）和（b）分别表示 In2Te5 单层的侧视和俯视图。（c）是In2Te5单层沿着高对称路径的第一布里渊区。 （d） 是计算得到的电子局域函数。蓝色和红色分别表示电子的高度离域和高度局域。

图2（a）利用 PBE 和 HSE06 泛函计算得到的 In2Te5单层能带结构。（b）PBE泛函计算得到的投影态密度图。费米能级设置为 0 eV。

图3 （a） 图表示的是In2Te5单层利用 HSE06 泛函计算得到的光吸收随波长变化图。 （b） 图是相应的介电函数的虚部。 （c）In2Te5单层功函数随应力变化趋势图。（d）相对于水的氧化还原势的In2Te5单层带边位置随应力变化趋势图。

图4 （a）图为六个可能吸附位点的吸附能。 （b）图为In2Te5单层随应力变化的吉布斯自由能。

图5 （a）基于In2Te5单层的器件模型。（b）光电流强度随入射光子能量和偏振角变化图。 （c）In2Te5单层的态密度图。费米能级如图中绿色虚线所示。

0****4 小结

本文中通过使用鸿之微第一性原理量子输运计算软件Nanodcal，计算得到了In2Te5单层的光电流特性。结果表明基于In2Te5单层的器件模型具有较强的光电流，这能够使得光生载流子在迁移过程中加速分离光生电子空穴对，有效抑制其复合。表明In2Te5单层在光催化反应中具有较高的催化效率，是一种具有较大应用潜力的光催化材料。

审核编辑：刘清