超高灵敏度emICCD相机助力钻石中氮空位的量子动力学研究

　　位于加拿大魁北克的舍布鲁克大学(Université de Sherbrooke)的Denis Morris教授和Michel PioroLadrière教授与David Roy-Guay博士凭借着Teledyne Princeton Instruments的emICCD相机的超快速选通和超高灵敏度，通过光学的手段观测了100μm × 100μm的钻石表面的氮空位缺陷的量子态，以及其自旋极化动力学过程。

　　氮空位

　　氮空位中心(nitrogen-vacancy center，NV center)是人们最熟悉的一种缺陷。凭借对氮空位中心的自旋态的观测，氮空位中心可以被用来探测局域磁场和电场分布。目前人们也正不断开发其更先进的应用，比如离子浓度检测、膜电位检测、纳米测温计和单自旋核磁共振等。

　　钻石中的氮空位中心有着独一无二的光-自旋特性，并被广泛应用于量子通讯、磁共振成像和纠缠光子源等领域。在钻石结构中的氮空位中心是由一个单取代的氮原子和其相邻的碳缺陷组成(图1a)，其量子特性由多余的两个自由电子体现。这两个自由电子的自旋态往往组成一个三线态，因此对于外界的磁场非常敏感。通常由其他材料的自旋引起的微弱的磁场变化就能显著影响缺陷中的自旋状态。而对于氮空位中心来说，这种影响受限于自旋-声子之间的弱耦合以及其他自旋物种的低浓度(~1%)，所以氮空位中心在室温下也能保持相干的自旋三线态。

　　图1 a)钻石晶格结构与氮空位;b)氮空位中心的能级结构示意图;c)光磁双共振实验中在2mT磁场强度下氮空位中心±1态的能级分裂。

　　氮空位中心之所以被用于研制纳米尺度的磁场强度感应器，不仅因为其自旋态可以被磁场调制，而且得益于其自旋态可以被光学手段被测【12】。图1b展示了氮空位中心光与自旋的关系特性。三线态基态和三线态激发态之间的跃迁为637nm，其磁量子数为0(对称，0态)或±1(同上同下，±1态)，两者能级相差2.87GHz，其±1态之间在每1mT的磁场下分裂28MHz。当使用532nm的激光激发氮空位中心时，初始状态为0态的氮空位中心将会发射637nm的红色荧光;而±1态的氮空位中心可以通过非辐射跃迁转变为0态，其时间尺度为300ns左右。利用这个特性，氮空位中心的量子态可以通过一束微秒级的短脉冲微波进行初始化，并且其红色荧光的强度也可以反映出自旋量子态的分布。

　　在光磁双共振(optically detected magnetic resonance，ODMR)的测试中，使用微波激发即可以操纵氮空位中心的自旋态(图1c)。通过在扫描激发微波频率的同时记录红色荧光的强度，并观测图1c中两个自旋态所对应的谷的分裂，即可探测氮空位中心所在的磁场强度和取向。

　　自旋态的相干控制

　　David Roy-Guay所使用的实验装置如图2所示。532nm的激光先经由双通的声-光调制器生成初始化和读出的氮空位中心量子态所需要的激光，并通过一个60倍的显微镜聚焦在CVD制备的钻石表面上。钻石中的氮空位中心发射的荧光由一台PI-MAX4:512EM emICCD相机收集。相机采用外触发信号与微波产生器、声-光调制器同步，并通过“logic out”的输出模式逐帧记录数据。

　　图2 氮空位中心成像实验装置。

　　在如图3所示的自旋操控实验中，一个10mT的外界磁场先将氮空位中心的±1态分裂成晶格中四个可能的取向。然后，一束微波脉冲通过光刻法制备的线路被输送到样品表面，共振增强位于2751MHz的取向。

　　因为自旋态回到0态的过程很快，所以选通必须和读出激光在时间序列上精确一致。而PI-MAX4:512EM emICCD相机的顺序选通的功能，可以相对触发信号移动选通信号的位置，轻松地实现这种严格的对齐。一旦选通脉冲被设置在读出脉冲的起始位置，微波的持续时间τ就可被调控进而相干控制氮空位的自旋态(图3a插图)。氮空位的量子动力学信息无论在单个像素(图3a蓝线)或者是10×10个像素的平均(图3a红线)的信号都展示出了极好的信噪比。

　　图3 a)单个像素(蓝线)和10×10个像素(红线)采集的氮空位的Rabi振荡曲线;b)氮空位中心的荧光曲线。

　　曲线的振荡显示出自旋态可以在150ns的微波脉冲作用下从0态翻转到到-1态，对应微波为π脉冲(图3b插图)。经过1μs的弛豫过程后，氮空位中心与钻石晶格中其他自旋态发生相互作用，无法继续进行相干调制。如图3b所示，一旦π脉冲的持续时间被确定下来，氮空位中心的自旋极化动力学过程所对应的荧光强度曲线就可以通过预先将氮空位调制成0态或-1态，然后按固定的门宽扫描读出脉冲的持续时间的方式被测量。

　　门宽设置为1ns时荧光数据的对比度达到最高，而emICCD相机的快速选通和良好的开/关比使得这种检测方式的灵敏度完全不依赖最先的初始化激光。这保证了对氮空位中心的Rabi振荡最大动态范围的观测并最小化了氮空位中心的弛豫和消相干过程。

　　技术支撑

　　PI-MAX4:512EM emICCD

　　Teledyne Princeton Instruments PI-MAX4系列emICCD相机使用的快速选通像增强器，在保证量子效率的同时，提供了500ps以下的门宽，与传统EMCCD相比，大大提高了成像成谱的时间分辨能力。同时，PI-MAX4 emICCD相机完美地结合了像增强器的快速选通的能力和帧转移模式的良好线性度，向用户提供了纳秒和微秒尺度下高质量、高性能、高灵敏度的成像成谱功能。

　　Teledyne Princeton Instruments最新版本的LightField数据采集软件可以对emICCD相机所有功能进行操作。配套的SuperSynchro时点产生器允许相机用户在软件界面设置精确的门宽、延迟。除此之外，LightField用户界面还可以进行一系列数据处理、整合、导出，带给用户无与伦比的全新科研体验。

　　审核编辑：汤梓红