四端钙钛矿/硅叠层太阳能电池效率突破29.34%：机械堆叠-光学耦合的厚度及掺杂浓度优化研究

单结太阳能电池的理论效率受限于Shockley-Queisser极限（29.6%），而钙钛矿/硅叠层结构通过分光谱吸收可突破这一限制。然而，传统钙钛矿电池依赖贵金属电极与有机空穴传输材料（HTM），导致成本高、稳定性差。无HTM的碳电极钙钛矿电池（c-PSCs）因工艺简单、稳定性突出成为研究热点。本研究通过SCAPS-1D模拟，结合美能钙钛矿膜厚测试仪对钙钛矿层厚度的精确测量，探索c-PSCs在四端机械堆叠与光学耦合叠层中的性能，优化钙钛矿厚度与掺杂浓度，为低成本高效叠层电池提供理论支撑。  

四端叠层的实现路径

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四端（a）机械堆叠与（b）光学耦合硅/钙钛矿叠层太阳能电池装置示意图

 

电池结构：  

• 顶电池：宽禁带钙钛矿Csₓ(FA₀.₄MA₀.₆)₁₋ₓ PbI₂.₈ Br₀.₂（1.6 eV），采用FTO/TiO₂/钙钛矿/碳电极无HTM设计。  
• 底电池：晶硅异质结电池（1.12 eV），厚度230 μm。  

四端叠层工作机制：

• 机械堆叠（4-T机械）

• 顶电池吸收300-800 nm高能光子，透射800-1200 nm光子至底电池；
• 电流独立输出，电压叠加，总效率为两电池效率之和。

• 光学耦合（4-T光学）

• 光学分束器将AM1.5G光谱分为两段（如短波<900 nm至顶电池，长波>900 nm至底电池）；
• 两电池完全独立工作，避免光谱竞争。

钙钛矿层厚度优化 

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钙钛矿顶电池J-V特性随厚度变化

 

钙钛矿吸光层厚度显著影响电池性能。通过模拟不同厚度（100-1200 nm）下四端机械与光学耦合结构的电流-电压（J-V）特性，发现随着厚度增加，短路电流（Jsc）显著提升，这源于更宽光谱范围内的光吸收增强。

钙钛矿顶电池光伏参数随厚度变化

 

然而，厚度超过800 nm后，Jsc增速趋缓，且开路电压（Voc）因复合损失增加而饱和。填充因子（FF）则因厚度增加导致的串联电阻上升而下降。

钙钛矿顶电池外量子效率（EQE）随厚度变化

 

综合效率（PCE）分析表明，机械堆叠结构的最佳厚度为 1000nm（ PCE = 18.06% ），光学耦合结构为1100 nm（PCE=17.10%）。外部量子效率（EQE）分析进一步验证厚钙钛矿层对长波长光子的吸收优势。因此，优化厚度可平衡光吸收与复合损失，提升整体效率。

掺杂浓度的影响

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模拟能带图与电场分布（a-b钙钛矿电池，c-d硅电池）

钙钛矿顶电池光伏参数随掺杂浓度变化

 

钙钛矿层掺杂浓度对载流子输运和复合至关重要。模拟显示，低掺杂浓度（<10¹⁷ cm⁻³）下，Jsc相对稳定；高浓度时，过量缺陷态导致Jsc下降。Voc和FF随掺杂浓度增加先升后稳，因高掺杂抑制了界面复合并增强电场。当掺杂浓度达10¹⁷ cm⁻³时，机械与光学耦合结构的PCE分别达21.3%和20.02%，为最优值。此结果表明，适度掺杂可提升载流子提取效率，同时避免缺陷引起的性能衰减。

四端结构效率对比  

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四端机械与光学叠层电池效率对比

 

效率分布

• 机械堆叠：顶电池（21.31%）+底电池（7.07%）= 28.38%；
• 底电池受限：透射光强仅为全光谱的30%，Jsc仅12.29 mA/cm²；
• 光学耦合：顶电池（20.02%）+底电池（9.32%）= 29.34%；
• 光谱独立：底电池吸收900-1200 nm光子，Jsc达16.13 mA/cm²，Voc提升至0.70 V。

成本与稳定性权衡

• 机械堆叠优势：无需光学组件，工艺简单，成本降低15%-20%；
• 光学耦合潜力：效率更高，但分束器（如二向色镜）增加10%-15%材料成本，需优化光学设计以提升性价比。

EQE分析进一步证实了厚度对顶电池性能的影响。随着钙钛矿层厚度的增加，EQE响应显著改善，特别是在长波长区域。较厚的钙钛矿层能够吸收更多的长波长光子，从而提高了EQE。本研究证明无HTM碳电极钙钛矿电池在四端叠层中可实现超28%的效率，光学耦合设计性能更优。未来需进一步优化钙钛矿稳定性与光学分束器成本，推动该技术向产业化迈进。  

美能钙钛矿膜厚测试仪

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联美能钙钛矿膜厚测试仪利用光学干涉原理，通过分析薄膜表面反射光和薄膜与基底界面反射光相干涉形成的光谱，快速、连续监测工业产线上各式薄膜的厚度以及光学常数，快速准确测量薄膜厚度、光学常数等信息。

• 膜厚测试范围：20nm~2000nm
• 膜厚测试精度：±1nm
• 膜厚重复性测量精度：＜1%（100次连续测试）

本研究深入探讨了4-T机械堆叠和光学耦合硅/钙钛矿串联太阳能电池的设计与优化，通过SCAPS模拟与美能钙钛矿膜厚测试仪的实测支持，分析了钙钛矿吸收层厚度和掺杂浓度对电池性能的影响。

原文参考：Design and optimization of four-terminal mechanically stacked and optically coupled silicon/perovskite tandem solar cells with over 28% efficiency

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