隆基最新Nature：非对称自组装分子刷新钙钛矿/硅叠层电池效率至34.58%！

在绒面硅基板上实现高有序、均匀覆盖的自组装单分子层（SAMs）是提升钙钛矿/硅叠层电池（TSCs）效率的关键难题。本文开发了一种不对称自组装单分子层HTL201作为空穴选择层（HSL），在钙钛矿/硅叠层太阳能电池中实现34.58%的认证效率（1.004 cm²），并通过优化的界面覆盖、缺陷钝化和能级对齐将开路电压提升至近2V。钙钛矿最大功率点追踪测试 MPPT可以为钙钛矿太阳能电池的测试和性能验证提供了高效的支持。

分子设计创新

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不同SAM在IZO衬底上的覆盖度及其与钙钛矿的相互作用

 

(a) IZO表面分子平衡构型俯视图(b) Me-4PACz、MeO-4PACz和HTL201在IZO表面的吸附能随时间变化(c) HTL201分子在IZO衬底上的吸附过程(d) 三种SAM的IZO表面覆盖率对比(e) IZO与不同SAM界面作用示意图（HTL201形成致密单层）(f) 乙醇清洗前后SAM覆盖率因子统计(g, h) FAPbI₃ (100)吸附SAM的优化结构及结合能计算

IZO基底上SAM吸附过程模拟

 

本研究通过分子设计开发了不对称咔唑基自组装单分子层HTL201，其特点是在咔唑核苯环侧引入间隔基团和膦酸锚定基团（区别于传统对称结构），用于钙钛矿/硅叠层电池的空穴传输层（HSL）。核心突破包括：

• 最小空间位阻：提升TCO（IZO）覆盖率和分子排列有序性（分子动力学模拟验证）。
• 强配位作用：XPS显示HTL201使IZO的Zn 2p/In 3d峰位移0.7/0.5 eV（高于对照组），表明与TCO结合更强。
• 优化能级排列：HOMO能级（-5.11 eV）与钙钛矿价带（-5.47 eV）匹配，提升空穴提取效率。

硅异质结电池性能

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基于不同HSL的叠层电池性能

 

(a, b) 两端钙钛矿/硅叠层电池结构及HTL201电池截面SEM图(c–f) 不同SAM电池的PCE、VOC、FF、JSC箱线图（20组电池）(g) 最佳电池J-V曲线(h) HTL201电池外量子效率（EQE）曲线(i) ESTI认证的J-V曲线（插图：1.74 V偏压下稳态输出）以硅异质结太阳能电池为底电池构建了单片钙钛矿 / 硅串联太阳能电池。使用 HTL201 的电池平均 PCE 为 34.22%，冠军 TSC 的效率达到 34.60%，VOC 高达 2.001 V，JSC 为 20.64 mA/cm²，FF 为 83.79%。

效率对比（20组电池均值）经欧洲太阳能测试机构（ESTI）认证，基于 HTL201 的 TSC 认证 PCE 为 34.58%，这是已报道的钙钛矿 / 硅 TSC 研究中的记录效率。

钙钛矿薄膜形貌

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不同SAM基底钙钛矿薄膜的光致发光行为

• 接触角测试：HTL201基底对钙钛矿前驱液的润湿性更好，有利于形成致密薄膜。
• AFM表征：HTL201薄膜更均匀，无明显团聚。
• SEM与XRD：HTL201上钙钛矿薄膜晶粒更大、结晶性更强。
• GIWAXS：HTL201促进钙钛矿沿(100)方向择优生长。
• 原位PL与显微镜：HTL201延迟结晶过程，有助于形成高质量钙钛矿薄膜。

电荷动力学

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SAM对载流子动力学的影响

 

(a) 不同SAM上钙钛矿膜的PL量子产率（PLQY）(b) 准费米能级分裂（QFLS）值对比(c) 伪填充因子（pFF）与实际FF差值(d–g) UPS谱：二次电子截止区（左，功函数WF）与价带区（右）(h) C-AFM电流映射图（钙钛矿膜导电性对比）通过光致发光（PL）、时间分辨光致发光（TRPL）和PL量子产率（PLQY）等测试，深入分析了HTL201对电荷动力学的影响。结果表明，HTL201基钙钛矿薄膜具有更低的陷阱密度和更长的载流子寿命。紫外光电子能谱（UPS）和导电原子力显微镜（C-AFM）分析进一步揭示了HTL201与钙钛矿之间优化的能级排列和增强的电荷传输能力。这些特性共同促成了电池VOC和填充因子（FF）的显著提升。

叠层电池稳定性

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叠层电池稳定性

 

(a) 未封装电池在N₂环境存储1080小时后的PCE保持率(b, c) 封装电池在25°C/45°C下MPP跟踪结果储存稳定性（未封装）：HTL201器件在1080小时后仍保持98.9%的初始效率，优于Me-4PACz（84.8%）和MeO-4PACz（94.6%）。运行稳定性（封装）：

• 25°C下运行1020小时，HTL201器件保持98.0%初始效率；
• 45°C下运行1020小时，HTL201器件保持91.3%初始效率。

电化学稳定性：HTL201在CV测试中表现出更高的氧化还原稳定性。光稳定性：NMR测试表明HTL201在持续光照下分子结构稳定。本文通过非对称分子设计策略，开发出新型SAM材料HTL201，显著提升了钙钛矿/硅叠层太阳能电池的界面质量、光电性能和稳定性。HTL201在界面覆盖性、能级匹配、缺陷钝化、电荷传输等方面均优于传统对称SAM，最终实现了34.58%的认证效率，为钙钛矿/硅叠层电池的进一步发展提供了重要方向。
 

钙钛矿最大功率点追踪测试 MPPT

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钙钛矿最大功率点追踪测试 MPPT采用A+AA+级LED太阳光模拟器作为老化光源，以其先进的技术和多功能设计，为钙钛矿太阳能电池的研究提供了强有力的支持。

• 光源等级：A+AA+，光谱匹配度A+级，均匀性A级，长时间稳定性A+级
• 有效光斑大小: ≥250*250mm（可定制）
• 光强可调节: 0.2-1.5sun，以0.1sun为步进可依次调节
• 功率独立可控：300-400 nm/400-750 nm/750-1200 nm 

美能MPPT多通道电池测试系统采用A+AA+级LED太阳光模拟器作为老化光源，通过模拟真实的光照条件，对钙钛矿/硅叠层电池性能提升提供精确的测试和稳定性验证工具。

原文参考：Efficient perovskite/silicon tandem with asymmetric self-assembly molecule

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