全光谱椭偏仪测量：金属/半导体TMDs薄膜光学常数与高折射率特性

过渡金属二硫族化合物（TMDs）因其独特的激子效应、高折射率和显著的光学各向异性，在纳米光子学领域展现出巨大潜力。本研究采用Flexfilm全光谱椭偏仪结合机械剥离技术，系统测量了多种多层TMD薄膜材料的光学常数。研究表明，半导体性TMD（如MoTe₂）表现出极高的折射率（n∥≈4.84）和强双折射（Δn≈1.54），而金属性TMD（如TaS₂）在近红外波段显示出双曲型光学响应。这些结果为未来全TMD纳米光子器件的设计提供了重要的数据支持，并指出了各向异性光调控的新方向。

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实验方法：机械剥离与椭偏技术 

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机械剥离的多层TMDs基底上的光谱椭偏测量示意图

 

样品制备：  采用机械剥离法（Scotch-tape method）从高质量块体晶体制备多层TMD样品。为提高测量精度，本文优化了干法转移工艺：

• 通过加热PDMS至60°C降低TMD薄膜粘附力，实现大面积均匀转移（横向尺寸>300 μm）；
• 半导体TMD薄膜（如MoS₂）转移至表面有自然氧化层（~1-3 nm）的硅衬底；
• 金属性TMD薄膜（如TaS₂）则转移至3/8.8 μm厚的热氧化SiO₂/Si衬底，以增强光信号干涉调制。
   

厚度通过表面轮廓仪校准（范围：50 nm - 数微米），确保全光谱椭偏对各向异性的敏感性。

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椭偏测量  

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用于椭偏测量的剥离 TMD 薄片的示例性图像

 

使用全光谱椭偏仪仪，在300-1700 nm波段（步长1 nm）和20°–75°入射角下测量Mueller矩阵。针对不同类型的TMD，采用定制化分析模型：

• 半导体TMD薄膜：采用多振荡Tauc-Lorentz模型描述面内介电函数，单一紫外振子模型描述面外分量；
• 金属TMD薄膜：引入Drude模型拟合自由电子响应，并结合干涉法提高数据可靠性；
• 双轴薄膜：通过样品旋转测量分离εₓₓ和εᵧᵧ分量。
   

数据分析中严格考虑表面粗糙度、厚度不均和仪器带宽效应，均方误差（MSE）<10验证了模型的准确性。

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半导体TMDs：高折射率与强各向异性

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单轴半导体 TMD 薄片的介电常数：(a) MoS₂，(b) MoSe₂，(c) MoTe₂，(d) WS₂，和 (e) WSe₂

 

关键数据：

• 最高折射率：MoTe₂在1550 nm处达 n∥≈4.84，远超传统材料（硅~3.47，砷化镓~3.37）。  
• 折射率趋势：Mo基 > W基，且遵循 nMoS₂ < nMoSe₂ < nMoTe₂，与DFT预测一致。  
• 低损耗窗口：近红外区吸收可忽略，适用于低损耗波导与谐振腔。  

各向异性：  

1550 nm处常见TMDs的折射率与传统半导体对比：(a) 面内折射率, (b) 面外折射率, (c) 双折射率Δn=n∥−n⊥半导体TMD在1550 nm的光学参数对比

• 双折射值Δn（n∥ - n⊥）：MoTe₂最高（~1.54），是传统双折射材料（如TiO₂, Δn≈0.3）的5倍以上，为偏振光学器件提供新可能。 
• 面外折射率差异：n⊥范围2.44（WS₂）至3.3（MoTe₂），导致显著双折射。 

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金属TMDs：双曲行为与等离子体特性

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单轴金属TMD薄片的介电常数：(a) TaS₂, (b) TaSe₂, (c) NbSe₂

 

单轴金属： 

• TaS₂/TaSe₂：面内Re(ε)在~1110/1217 nm处由正转负，面外Re(ε)始终为正 → 天然双曲材料，支持等离子体应用。  
• NbSe₂：>1390 nm时介电函数实部全为负，面外负值源于洛伦兹响应（非自由电子）。  

双轴材料介电常数：(a) 半导体ReS₂, (b) 金属WTe₂

 

双轴金属WTe₂： 

• 无近红外双曲性（多层削弱效应），但面内双折射Δ(nₓₓ - nᵧᵧ)高达~1.12（880 nm）。  
• 800 nm附近异常各向异性：Re(εₓₓ) > Re(ε₂₂) > Re(εᵧᵧ)。  

本研究通过宽波段（300-1700 nm）全光谱椭偏仪测量，系统地分析了多层过渡金属二硫族化合物（TMDs）的光学常数（折射率、介电函数、各向异性等）。研究包含半导体性（WS₂/WSe₂/MoS₂等）、面内各向异性（ReS₂/WTe₂）和金属性（TaS₂/TaSe₂等）TMDs，揭示了其高折射率（MoTe₂达~4.84）、强光学各向异性（Δn≈1.54）和近红外低损耗等特性，并发现金属性TMD在1000-1300 nm范围内存在双曲型光学响应潜力。

Flexfilm全光谱椭偏仪

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全光谱椭偏仪拥有高灵敏度探测单元和光谱椭偏仪分析软件，专门用于测量和分析光伏领域中单层或多层纳米薄膜的层构参数（如厚度）和物理参数（如折射率n、消光系数k）

• 先进的旋转补偿器测量技术：无测量死角问题。
• 粗糙绒面纳米薄膜的高灵敏测量：先进的光能量增强技术，高信噪比的探测技术。
• 秒级的全光谱测量速度：全光谱测量典型5-10秒。
• 原子层量级的检测灵敏度：测量精度可达0.05nm。

本研究通过Flexfilm全光谱椭偏仪系统建立了10种TMDs薄膜的光学数据库，揭示了高折射率（MoTe₂, n4.84）、强双折射（Δn1.54）及金属TMDs的双曲响应特性，为光伏与纳米光子学薄膜分析提供关键技术支撑。原文出处:《Optical Constants of Several Multilayer Transition Metal Dichalcogenides Measured by Spectroscopic Ellipsometry in the 300−1700 nm Range: High Index, Anisotropy, and Hyperbolicity》 

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