6×6cm²钙钛矿叠层组件：基于高均匀PL成像的AAH诱导结晶-界面协同钝化工艺验证

 

全钙钛矿叠层太阳能电池实验室小面积电池的效率已达28%，但其向模块化（>20 cm²）发展时面临显著效率损失，认证效率目前仅为21.7%。该问题主要源于窄带隙铅锡（Pb-Sn）钙钛矿在气助刮涂过程中结晶过快导致大面积薄膜不均匀，以及埋底钙钛矿/空穴传输层（HTL）界面存在严重的非辐射复合损失。美能大平台钙钛矿电池PL测试仪通过无接触式测试，监测各个工艺段中的异常，了解单节叠层钙钛矿电池的缺陷分布信息。

本研究从Good's生化缓冲剂列表中筛选出AAH作为多功能添加剂。AAH具有强配位能力、近中性pKa、高极性溶剂溶解性及短链结构，可同时实现钙钛矿结晶动力学调控与埋底界面钝化，为解决全钙钛矿叠层电池模块化效率损失问题提供关键方案。

大面积均匀钙钛矿薄膜的制备

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工艺优化：溶剂比例与窗口拓宽

刮涂型 Pb-Sn 钙钛矿薄膜及太阳能电池的均匀性

（A）不同工艺窗口下SEM图像（B）光致发光（PL）图像（比例尺：归一化PL强度）（C）对照PSCs与含 AAH PSCs的性能均匀性及J-V曲线计算得出的性能参数离散度

首先确定溶剂最优配比：二甲基甲酰胺（DMF）与二甲基亚砜（DMSO）按 9:1（体积比）混合时，薄膜形貌最规整，不当比例会导致孔洞。定义刮涂工艺窗口（Δt）=刮涂时间（Δt₁）+湿膜转移至加热台时间（Δt₂），对照墨水的工艺窗口极窄，易出现针孔；而添加 AAH 后，工艺窗口从10秒延长至100秒，成功制备出无针孔、晶粒垂直取向的大面积薄膜（Pb-Sn钙钛矿薄膜）。在6×6 cm²基板上制备的薄膜表现出高度均匀的光致发光特性，基于该薄膜的电池效率分布集中，平均效率达20.8 %（对照仅 17.2 %）。

机制解析：AAH 如何调控结晶？

拓宽工艺窗口的作用机制

（A）墨水中分子间键合的示意图（B）钙钛矿薄膜中 Pb 4f 与 Sn 3d 的 XPS图（C）DMF及 DMF-AAH 体系的FTIR光谱（D）不同延迟时间下GC分析结果

通过多种表征手段，揭示了 AAH 的作用机制：XPS显示，AAH 与 Pb²⁺、Sn²⁺形成 Lewis 酸碱加合物，降低了金属离子的结合能，提升了无机盐溶解度，减缓结晶速度；FTIR和DFT证明AAH 通过氢键与 DMF 结合，减少溶剂挥发；气相色谱（GC）验证，AAH 能让湿膜中的 DMF 保留更久，为均匀结晶争取时间；NMR显示AAH 与甲脒碘（FAI）的有机阳离子存在相互作用，进一步抑制结晶紊乱。关键结论是 AAH⁺（而非 Cl⁻）通过多维度分子间作用，实现了结晶调控。

埋底界面钝化

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刮涂型 Pb-Sn 钙钛矿薄膜及太阳能电池的光电子性能

（A）TOF-SIMS分析结果（B）光致发光（PL）光谱（C）TRPL光谱（D）PSCs与含 AAH PSCs的光伏性能对比（E）最优 Pb-Sn PSCs的J-V曲线

AAH在掩埋界面的富集

AAH在极性溶剂中溶解度高，结合钙钛矿 “自上而下” 的结晶方向，它会逐渐迁移至薄膜底部。TOF-SIMS显示：从钙钛矿薄膜顶部到底部，AAH⁺含量持续增加，最终在钙钛矿 / PEDOT:PSS 掩埋界面富集，还能提升两层材料的附着力。

界面性能的显著改善

载流子寿命延长：含 AAH 薄膜的光致发光（PL）强度更高，时间分辨 PL（TRPL）寿命从对照的 “顶部 134.3ns / 底部 76.2ns” 提升至 “顶部 595.0ns / 底部 551.4ns”，证明载流子捕获减少；

非辐射复合抑制：电致发光量子产率（ELQY）从 0.15%（对照）提升至 1.68%，对应开路电压（Voc）损失从 168mV 降至 106mV；

界面损失主导性验证：对比纯钙钛矿、HTL - 钙钛矿、HTL - 钙钛矿 - 电子传输层（ETL）的电压损失发现，含 AAH 样品在 HTL 界面的损失仅 23mV（对照 42mV），证实 AAH 主要抑制了掩埋界面的非辐射复合。

Pb-Sn电池的光伏性能

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采用AAH的刮涂Pb-Sn电池（0.049 cm²）实现了21.4%的最高效率（稳态21.1%），平均效率为20.3%，且批次一致性高（标准差0.5%）。

全钙钛矿叠层组件的性能与稳定性

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全钙钛矿叠层太阳能电池及组件的光伏性能

（A）SEM图像（B）含 AAH 与不含 AAH 全钙钛矿叠层太阳能电池的光伏性能对比（C）最优含 AAH 叠层电池的EQE曲线（D）FF与GFF随子电池宽度的变化关系（E）最优激光刻划叠层组件J-V曲线（F）最优叠层组件的J-V曲线（G）MPP跟踪结果

组件结构与效率突破

全钙钛矿叠层组件采用 “宽带隙（WBG）钙钛矿 + Pb-Sn NBG 钙钛矿” 结构：

WBG子电池优化：在 NiO HTL 表面引入自组装单分子层，减少表面复合，1.05 cm² WBG PSC 效率达 17.9%；

叠层电池性能：380nm 厚 WBG 层与 1000nm 厚 NBG 层结合，1.05cm² 叠层电池效率达 26.8%（Voc=2.15V，Jsc=15.5mA/cm²，FF=80.5%）；

大面积组件表现：在 6×6cm 基板上，将子电池宽度优化至 5.625mm，死区宽度仅 220μm，40 个组件平均效率 23.3±0.7%；最优组件有效面积 20.25cm²，认证效率 24.5%（活性面积效率 25.9%），即便扩大至 64cm²，效率仍保持 23.8%，为当前钙钛矿小型组件最高值。

长期稳定性验证

封装模块表现出良好的运行稳定性：

工作稳定性：在50℃、30%-50% RH 环境中，采用FAMA钙钛矿的模块T80寿命为330小时。采用无MA的FACs成分后，T80寿命延长至656小时。

环境稳定性：85% RH 下 2000h 仍保留 90% 效率，85℃+85% RH 湿热测试 200h 保留 80% 效率，-40℃至 85℃热循环 200 次保留 86% 效率，满足实际应用的基础要求。

本研究通过引入AAH添加剂，协同解决了Pb-Sn钙钛矿结晶不均匀和埋底界面复合两大关键难题，成功将大面积全钙钛矿叠层模块的效率推高至24.5%。未来，通过优化光管理、增厚吸收层、减少死区面积以及开发可扩展的界面钝化技术，有望进一步将效率提升至30%，并持续改善模块的长期耐久性。

美能大平台钙钛矿电池PL测试仪

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大平台钙钛矿电池PL测试仪通过非接触、高精度、实时反馈等特性，系统性解决了太阳能电池生产中的速度、良率、成本、工艺优化与稳定性等核心痛点，并且结合AI深度学习，实现全自动缺陷识别与工艺反馈。

PL高精度成像：采用线扫激光，成像精度＜75um/pix（成像精度可定制）

支持 16bit 颜色灰度：同时清晰呈现高亮区域（如无缺陷区）与低亮区域（如缺陷暗斑）

高速在线PL检测缺陷：检测速度 ≤ 2s，漏检率 < 0.1%；误判率 < 0.3%

AI缺陷识别分类训练：实现全自动缺陷识别与工艺反馈

美能大平台钙钛矿电池PL测试仪采用无接触式测试方式，可实时监测钙钛矿电池各工艺段中的薄膜质量异常，精准定位单结及叠层电池中的缺陷分布。该技术通过高分辨率光致发光（PL）成像，有效评估AAH添加剂改善Pb-Sn钙钛矿薄膜均匀性、降低界面复合损失的效果，为工艺优化与性能提升提供了可靠的检测依据。

 

 

原文参考：Homogeneous crystallization and buried interface passivation for perovskite tandem solar modules

 

 

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