椭偏光谱技术在VO₂薄膜光诱导IMT中的应用：瞬态介电函数的动力学路径解析

 

二氧化钒（VO₂）作为一种强关联电子材料，在约68 °C时会发生绝缘体-金属相变（IMT），并伴随晶体结构变化，这一现象使其在超快光子器件（如光开关和调制器）中具有巨大应用潜力。然而，要实现对其光诱导相变的有效控制，必须深入理解其飞秒至皮秒尺度的超快动力学过程，而传统探测手段难以直接获取相变过程中材料光学性质（如介电函数）的完整动态信息。Flexfilm全光谱椭偏仪可以非接触对薄膜的厚度与折射率的高精度表征，广泛应用于薄膜材料、半导体和表面科学等领域。

本研究首次应用宽带时间分辨泵浦 - 探测椭偏光谱技术，以 35 fs 激光脉冲驱动VO₂薄膜，100 fs分辨率捕捉 1.7-3.5 eV光谱范围复伪介电函数演化，识别出与泵浦参数相关的热 / 非热动力学过程，明确热与光诱导IMT的核心差异在泵浦后首个皮秒（非平衡动力学主导），为凝聚态相变及光子器件研究提供关键工具。

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研究方法：如何捕捉超快光学响应？

样品制备：采用磁控溅射技术在石英衬底上制备了25纳米厚的多晶VO₂薄膜。

静态表征：首先利用光谱椭偏仪（30-85°C）测量了VO₂薄膜在热诱导相变过程中的伪介电函数〈ε〉 = 〈ε₁〉 + i〈ε₂〉，建立了相变的静态光学基准。

泵浦-探测时间分辨光谱椭偏仪实验装置示意图

超快动力学测量：核心实验装置如图所示。

泵浦：使用35 fs的激光脉冲（波长400 nm或800 nm）激发样品，诱导相变。

探测：利用宽谱超连续白光脉冲（1.7-3.5 eV）作为探测光，以100 fs的时间分辨率测量泵浦后不同延迟时间下的椭偏参数（Ψ, Δ），进而计算出瞬态的复数伪介电函数。

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热诱导相变（静态）

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VO₂薄膜的（a）实部和（b）虚部伪介电函数〈ε₁〉和〈ε₂〉随温度的变化。（c）实部和（d）虚部伪介电函数的变化量Δ〈ε₁〉和Δ〈ε₂〉，以室温下的〈ε〉为参考。（e）VO₂薄膜介电函数的实部ε₁和（f）虚部ε₂。（g）实部和（h）虚部介电函数的变化量Δε₁和Δε₂，以室温下的ε为参考。      

随着温度升高，VO₂的光学性质在68°C附近发生突变。特别是在近红外区域，介电函数实部ε₁由正转负，这是典型的介电体向金属转变的特征。我们定义在2 eV光子能量下，Δ〈ε₁〉 < -1.95作为判断薄膜进入金属态的光学判据。

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光诱导相变（动态）

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在ps时间延迟区间内瞬态（a, c, e）伪介电函数实部和（b, d, f）虚部

动态Δ〈ε₂〉与Δ〈ε₁〉的关系随延迟时间t的变化

轨迹对比揭示动力学差异：通过绘制Δ〈ε₂〉与Δ〈ε₁〉的动态关系图，并将其与热诱导路径对比发现：

初始阶段（< 1 ps）：光诱导路径显著偏离热平衡路径，这表明存在一个由光生载流子直接驱动的非热相变成核过程。

中间阶段（1 ps后）：两条路径重合，表明能量已传递给晶格，相变由热驱动的金属域生长主导。

弛豫阶段：薄膜冷却并恢复至绝缘态，其路径与热诱导路径基本重合。

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泵浦参数的影响

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VO₂薄膜在2eV处的Δ〈ε₂〉在不同时间尺度下的时间分辨变化

能量密度：存在一个相变阈值Fth。高于Fth时，相变幅度和恢复时间均随泵浦能量密度增加而增加。

波长：400 nm泵浦在所有测试能量下均能引发完全相变；而800 nm泵浦则存在清晰的阈值，且其相变动力学对能量密度更敏感。

超快动力学分解：通过模型拟合，我们将相变过程分解为两个特征时间：

τ_fs（飞秒-皮秒）：代表非热成核的超快过程。

τ_ps（皮秒）：代表热致生长的较慢过程。

两者均随泵浦能量密度增加而缩短，表明更强的激发会加速成核与生长。

器件应用潜力：实验证实，薄膜在经历超过3千万次超快激光循环后性能依然稳定，展现了其在超快光子器件中应用的巨大耐久性潜力。

用于捕获VO₂薄膜在光诱导和热诱导IMT过程中伪介电函数的测量示意图总结

本研究首次通过宽带时间分辨泵浦-探测光谱椭偏技术，以100飞秒分辨率、1.7-3.5 eV宽光谱范围，捕捉到VO₂薄膜光诱导绝缘体-金属相变（IMT）过程中的复伪介电函数变化；对比热诱导与激光诱导IMT发现，两者核心差异出现在泵浦后首个皮秒内，由该超快尺度下的非平衡动力学驱动。实验结合35飞秒、400 nm/800 nm两种泵浦波长及不同能量密度，识别出两类动力学行为：泵浦能量密度低于阈值时，无金属相但伪介电函数瞬变且弛豫快（≈1纳秒）；高于阈值时，先经<1皮秒的非热过程实现金属相成核，再通过热扩散驱动金属畴生长，恢复至绝缘态需>3纳秒。同时证实25 nm VO₂薄膜耐受寿命至少3×10⁷次循环，与文献稳定性记录一致。这些发现深化了VO₂薄膜IMT超快动力学认知，也凸显该椭偏技术对强关联材料相变研究的价值，为相变材料在新型光子器件中的应用提供关键指导。

Flexfilm全光谱椭偏仪

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全光谱椭偏仪拥有高灵敏度探测单元和光谱椭偏仪分析软件，专门用于测量和分析光伏领域中单层或多层纳米薄膜的层构参数（如厚度）和物理参数（如折射率n、消光系数k）

• 先进的旋转补偿器测量技术：无测量死角问题。
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Flexfilm全光谱椭偏仪能非破坏、非接触地原位精确测量超薄图案化薄膜的厚度、折射率,结合费曼仪器全流程薄膜测量技术，助力半导体薄膜材料领域的高质量发展。

原文参考：《Subpicosecond Spectroscopic Ellipsometry of the Photoinduced Phase Transition in VO2 Thin Films》

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