超快XUV光源的多维度在线表征

图一.HHG的实验装置和表征(左图)安装在DN200 CF法兰上的VUV光谱仪和束斑分析仪(右图)

超快科学的“眼睛”

高次谐波(HHG)技术因其能在实验室产生飞秒甚至阿秒量级的相干XUV脉冲(短脉冲，短波长)，而成为超快科学领域的核心工具。这一新型紫外光源将超快实时研究的范畴拓展至原本传统飞秒激光(700–1000 nm)所无法覆盖的光子能量区域。为超快科学领域带来了原子内壳层空穴寿命的直接测定2;单分子解离动力学的实时监测34;固体材料中延迟光电子发射的观测5;强场电离产生的准直电子空穴的量子态分辨探测6;电子隧穿过程的实时观测7等一系列研究案例。

自由电子激光(FEL)的诞生进一步拓展了光与物质相互作用的研究边界。其高光子通量、宽光谱可调性(覆盖红外至硬X射线波段)及飞秒级脉冲特性，推动了超快时间分辨光谱学的革新：极紫外(XUV)FEL可解析分子价电子电离动力学，X射线FEL则能探测原子/分子核心电子激发态。此外，亚飞秒FEL脉冲的实现为阿秒尺度实验提供了新路径。

为什么需要实时表征光源特性?“实时、精准地表征紫外光源的光谱、空间、强度等特性，一直是超快实验中不可忽视的工作。”

光谱分析：捕捉动态光谱予以优化

自由电子激光(FEL)中，自放大自发辐射(SASE)会导致脉冲间光谱剧烈波动(如谐波能量占比变化)，需实时测量瞬时光谱特性(例如避免高次谐波掩盖双光子信号)，以优化滤波策略甚至光源参数。对于高次谐波(HHG)光源，其产生效率与驱动激光参数高度相关，实时光谱监测可动态调节匹配条件;同时，HHG的光谱抖动(谐波阶次漂移或强度波动)可能破坏实验重复性，需通过实时校准滤波策略加以抑制。

束斑分析：消除位置漂移

FEL光束可能因机械振动或热漂移发生位移，需实时调整光学激光的束斑位置以补偿空间偏差。在HHG实验中，驱动激光束斑与气体靶的匹配(如焦斑尺寸与靶长度)直接影响输出光束，需通过实时束斑分析校准消除漂移。此外，实时监测可优化聚焦质量(束斑强度与形状)。或在双色泵浦-探针实验中确保两束光的空间重叠精度。

强度检测：降低波动干扰

HHG中驱动激光能量与气体压力变化导致XUV输出不稳定，需实时反馈以优化实验条件(如气体密度动态调节)。或根据后端实验实时调整前端光源强度，比如光电子能谱中高密度电离会导致光电子能谱展宽或偏移，需实时调整气体压力或FEL能量以最小化干扰。

波前检测：分辨率的基石

基于相干衍射成像的实验要求光源具备高空间相干性，而波前畸变会显著降低分辨率，需实时校正。此外，单色仪和聚焦光学元件的性能高度依赖入射波前质量，实时检测可支持光学系统的动态校准，确保实验条件最优。

传统XUV光谱仪因体积庞大(米级规模)、功能单一且难以适应动态实验需求，逐渐成为超快科学发展的障碍。尤其在阿秒时间分辨光谱等超快实验中，光路干涉稳定性要求极高，需尽可能减少光路中光学元件的移动，而传统设备的复杂机械结构与之冲突。以下几项工作便展示了针对光源即将开展的实验而优化的光源表征方法：

一、针对HHG光源优化设计的新构型光谱仪

2010年，美国劳伦斯伯克利国家实验室团队首次提出了一种紧凑的、非侵入式的多功能的真空紫外(VUV)光束表征装置。可同步实现光谱分布(10-80 nm，分辨率0.25-0.13 nm)与空间束斑(成像直径10 mm，分辨率0.1 mm)的原位表征。如图一所示，该装置通过DN200 CF法兰集成至光路，内置真空平移台支持光谱仪与束斑分析模式快速切换，且可完全移出光束路径以避免干扰后续实验。其灵巧设计支持其多光源间切换表征。

功能验证与实验结果(如下图二)：

1)动态光谱响应测试

通过调节驱动激光的群速度色散(GVD)，团队观测到第21次谐波峰的分裂行为(三峰→单峰→双峰)。光谱仪成功捕捉到1 nm级特征间距变化，与量子路径干涉理论预测吻合，证实其对强场非线性过程的动态监测能力。

2)空间束斑关联性验证

实验测得HHG光束呈椭圆形分布(垂直4.0 mm × 水平2.5 mm，FWHM)，其形变源于红外驱动光束的散焦(4 m曲率凹面镜，16 mrad水平入射角)。实测结果与模拟数据一致，揭示了VUV光谱对驱动激光啁啾的强依赖性。

图二. 21次谐波的光谱形状随GVD的变化。光谱被归一化为最大强度相等。纵坐标上的值和刻度标记表示相应光谱的GVD值和基线位置(左图)。实验测得HHG光束的空间分布(右图)其中，六边形形状是由于MCP通道排列结构所致。

二、超快时间分辨光电子能谱中的FEL表征

2005年，全球首个覆盖极紫外(EUV)至软X射线波段的自由电子激光(FEL)光源FLASH投入运行。为充分发挥其性能，FLASH团队同步开发了一套集成EUV-FEL与钛蓝宝石飞秒激光器的双色泵浦-探测系统面向光电子能谱等应用(图三)，并针对光源时空稳定性建立了多维表征。

图三.使用FEL与光学激光器组合的泵浦-探测实验的实验装置

实验装置与表征需求：

如图三所示，红外激光通过离轴抛物面镜(离轴30°，焦距272 mm，孔径76 mm)聚焦，其中心预留6 mm通孔供FEL光束共焦传输。实验中，EUV脉冲与气体靶作用释放电子，电子在红外强场下通过多光子吸收/发射产生动能偏移(光电子能谱边带峰)，随后由永磁体引导至飞行时间探测器解析动能分布。为保障单次测量灵敏度，需对光源的时空重叠精度、光谱分布进行严格监控。

同步表征方法：

1、时间同步校准

采用宽谱响应(NIR至EUV)、具有快速上升时间的高抗辐射能力光电二极管实时监测两束光的时序重叠，通过示波器信号(图四左)提供时间延迟粗调基准，确保高同步精度。

2、空间重叠优化

利用荧光屏与CCD相机同步捕捉EUV和NIR光斑(图四右)，通过调节离轴抛物面镜与伽利略望远镜，降低空间偏移，避免信号失真。

图四.示波器上光电二极管对FLASH和红外激光脉冲的响应(左图)，右上为20倍放大下，800nm激光的光束轮廓，右下为FLASH的光束轮廓(右图)

3、瞬态光谱监测

FEL脉冲因自放大自发辐射(SASE)存在显著光谱波动，且高次谐波可能掩盖过程信号，团队采用无狭缝平场光栅光谱仪(图五左，无狭缝对准容易，且保有高通量吞吐。)实现单脉冲光谱捕获，并基于实时数据优化滤波策略。

图五.13.7 nm光单个脉冲的光谱分布。多脉冲的积分光谱以实黑线表示(左图)，右上为一系列单次发射光谱。右下为单次闪光脉冲的原始CCD数据。右下插图为用于优化二次和三次谐波的滤光片的透过率。(右图)

此外，2005至2006年间，通过持续表征调整装置，将二次/三次谐波能量占比从1:1降至1:8，显著提升EUV基频能量并创下当时纪录。

三、HHG&FEL双色泵浦-探测实验的在线表征系统

自由电子激光(FEL)与高次谐波(HHG)光源在超快研究中呈现显著互补性：FEL可产生高相干性、宽光谱(VUV至软X射线)脉冲，而HHG虽光子通量较低，但具备紧凑灵活的优势。2020年，德国DESY、马克斯·普朗克研究所等团队将HHG-VUV光源深度集成至FLASH2设施，通过实时光谱、脉冲能量与束斑监测实现双光源(HHG-VUV: 10-40 eV;FEL-XUV)的精准同步，并完成首例紫外FEL-HHG双色泵浦-探测实验，成功解析氩气中多阶谐波电离路径的三维动量分布，验证了系统的飞秒时间分辨能力。该系统成为FLASH2首个永久性双色超快研究平台，也是首个在FEL设施中永久部署HHG-VUV的光源。

图六.光束线示意图。HHG-VUV由红外激光(A)驱动气体靶(B)生成，经滤光片(C)阻挡驱动光后，通过耦合镜(D)与FEL光束耦合。移除镜组后，HHG光路由光谱仪(E)直接表征。右下插图为VUV光束线的三维CAD图。

集成设计与实时校准

1. 光束耦合与动态对准

如上图六所示，镜组插入时，两束光平行聚焦至REMI终端站，相机实时监测束斑位置，结合六轴调节台调整镜片来校正机械振动或热漂移，确保共焦精度(最终实现重复定位误差<3 μm，满足长期实验稳定性需求)。

图七.光束线耦合腔室。装载了碳涂层双曲面镜(由optiXfab GmbH提供)，团队感兴趣光谱范围内反射率接近80%。HHG-VUV光束通过镜片后与FEL光束平行，镜片通过六轴运动台调节。顶部的凹槽允许将镜片从光路中移除。

2. 脉冲能量、光谱的实时反馈与动态优化

镜片移出光路时，HHG-VUV光抵达搭载有XUV二极管的在线光谱仪。(ⅰ)HHG脉冲能量易受激光波动与气体参数(如压力)影响(图八左)，通过二极管实时监测为实验提供强度参考，并动态矫正滤波，避免氧化干扰。(ⅱ)激光脉冲间的抖动易导致谐波阶次强度波动，平场光栅光谱仪实时监测单脉冲光谱，确保目标波段(10-40 eV)覆盖，调整滤波策略抑制高阶谐波干扰。

图八.SIGC中压力与VUV脉冲能量的关系趋势。脉冲能量由光电二极管响应(左图插图)估算，校正了光束线损失(左图)。VUV光谱是在使用21 mbar氩气下获得的。虚线表示在光束路径中插入0.1 μm铝片后记录的光谱。数字表示谐波阶次(右图)。

整套系统总长仅1.26米，无缝兼容实验线站，避免对后端设备的干扰。

四、HHG束线装置的紫外在线诊断

ELI Beamlines(2018年启用)是当前性能最先进的HHG用户设施之一，具备高通量、高重复频率及多终端集成等特点。为持续优化光源性能，其建设初期即针对XUV脉冲集成了一套多维在线诊断方案：

1、激光对准校正

通过CCD/CMOS相机结合远场/近场参考点，动态调整激光入射角，确保光束与气体靶的空间匹配。

2、绝对脉冲能量监测

采用标定XUV光电二极管测量单脉冲能量，为实验提供强度基准。

3、波前动态校正

基于Hartmann波前传感器(孔阵列板+CCD)，实时检测并矫正波前畸变以支持光学系统的动态调整。

4、光谱实时调控

平场光栅光谱仪快速捕获单脉冲光谱，动态优化谐波生成条件以及滤波策略。

图九.紫外光电二极管、波前传感器和光谱仪的光路示意图

技术升级

2020年，全二极管泵浦高重频拍瓦激光系统HAPLS正式集成至ELI-Beamlines设施中，并于2021年实现超高强度(~10²¹ W/cm²)稳定运行。为研究激光-靶材相互作用(通过分析高次谐波生成和等离子体发射过程)，团队引入商用光谱仪maxLIGHT pro(图十).

特点：

1、双模式运行—束斑分析模式与平场光栅光谱模式(7-80 nm，旧版);

2、时间分辨测量—MCP组件与高压脉冲发生器支持10 ns内门控。

图十.安装在ECU D2腔室内的HPS紫外光谱仪

光源表征

从工程挑战到科研赋能

光源表征是超快实验成功的基石，其精确度直接决定数据可靠性。然而，构建高效的表征系统往往面临复杂的工程挑战。针对这一需求，我们可提供经过严格验证的标准化在线表征系统方案，覆盖光谱、空间、强度及波前全维度诊断。这些方案不仅技术成熟度高、兼容性强，更能显著节省科研人员在系统搭建上的时间与资源投入，助力团队专注于核心科学问题的探索，加速研究进程。

插入式光谱仪nanolight

特征

多功能性

■ 在一个紧凑的设备中实现光谱分析&束斑分析

■ 快速切换模式

■ 无缝集成

■ 集成光谱滤波器等插件

效率和灵敏度

■ 宽光谱覆盖范围：同时记录10-80nm

■ 高整体效率

■ 动态范围较大(MCP)

■ 灵敏度可调，最高可达单光子计数模式

■ 低背景噪声

模块化高度定制光谱仪beamlight

特征

■ 无狭缝平场光栅光谱仪(透射光栅可选)，带光束分析功能

■ 深度集成到用户系统，长时间稳定运行，无需反复对准狭缝

■ 比标准光谱仪多收集20倍的光，从而成比例地改善信噪比

■ 完全自动化，成熟软件控制

■ 提供标准光电二极管选项，波前传感器选项

■ 高定制化，每台光谱仪都是高度定制化以精确匹配客户的应用，比如光束线整合，增加辅助端口，可视化窗口。

图十一.支持各种定制化解决方案，数值孔径高达 0.45

审核编辑 黄宇