埋底界面钝化实现22.2%高效宽禁带钙钛矿及28.6%叠层器件

 

宽禁带（≈1.70 eV）混合卤化物钙钛矿由于与硅电池等窄带隙底电池在串/并联叠层中兼容性好，适合用作串联/四端子钙钛矿/硅串联电池的顶电池，并具有半透明光伏等应用前景。然而，宽禁带混卤钙钛矿在光照下易发生光诱导卤素分相，导致器件电学性能衰减与稳定性下降。已有研究提示：晶界、残余 PbI2 与空位缺陷可促进离子迁移，从而加速相分离。美能大平台钙钛矿电池PL测试仪通过无接触式测试，监测各个工艺段中的异常，了解单节叠层钙钛矿电池的缺陷分布信息。

本研究提出一种通用的“埋底界面钝化”策略，通过在电子传输层（ETL）/ 钙钛矿界面引入甲酸钠（ NaFo ）以同时调控结晶生长与界面化学，从而抑制光诱导卤素分相、降低缺陷密度并提升器件效率和光稳定性。

埋底界面钝化策略：NaFo

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(a)太阳能电池的结构示意图，(b)原始(c) NaFO处理后的钙钛矿薄膜在连续光照下不同时间的PL光谱，(d)PL峰位随时间的变化轨迹

本研究提出一种埋底界面钝化策略，在电子传输层 SnO₂与钙钛矿之间引入甲酸钠（NaFo）作为界面修饰层。器件结构为：FTO / SnO₂ / NaFo / Cs₀.₂₂MA₀.₀₅FA₀.₇₃PbI₂.₄₀Br₀.₄₅Cl₀.₁₅ / spiro-OMeTAD / MoOx / Ag；半透明器件则采用 ITO 替代 Ag 电极，并配合 Ag 网格提高导电性。

NaFo 在界面处同时发挥以下作用：

HCOO⁻ 与 Pb²⁺ 发生配位作用，抑制金属 Pb⁰ 形成；

HCOO⁻ 与 FA⁺ 产生分子间相互作用，优化晶体生长环境；

Na⁺ 有助于钝化卤素空位。

XPS 结果显示，引入 NaFo 后 Pb⁰ 含量明显下降，说明界面缺陷得到有效抑制。

对晶体质量与界面形貌的调控

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不同光照时间下，(a)原始和(b)目标钙钛矿薄膜的吸收光谱及吸收差值光谱；(c)不同NaFO 浓度下，钙钛矿在漂白峰（700 nm）处的吸收变化轨迹，以及单指数动力学拟合曲线（实线）；在不同温度下，(d)原始和(e)目标钙钛矿在漂白峰处的吸收差值光谱变化轨迹及其动力学拟合曲线；(f)光致卤化物分离的ln(k)与温度倒数(1/T)的Arrhenius关系图

NaFo的引入显著改善了钙钛矿薄膜的结晶质量：

平均晶粒尺寸由 241 nm 增大至 324 nm；

XRD 中 PbI₂ 特征峰（12.6°）基本消失；

底部埋底界面更致密、孔洞减少；

Pb/I 原子比下降，残余 PbI₂ 含量降低。

说明 NaFo 不仅钝化界面，还调控了晶体生长动力学，使薄膜更加均匀致密。

抑制卤素分相的动力学证据

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(a) NaFo 及 NaFo/PbI₂ 混合物的 ¹H NMR 谱图。(b) NaFo 及 NaFo/PbI₂ 混合物的 FTIR 光谱。原始钙钛矿和目标钙钛矿埋底界面的 XPS 能谱：(c) Pb 4f 轨道，(d) I 3d 轨道。(e) NaFo与钙钛矿相互作用机理的示意图

(a) 原始钙钛矿和 (b) 目标钙钛矿薄膜的顶表面 SEM 图像。(c,d) 分别为从 (a) 和 (b) 中提取的晶粒尺寸统计直方图及高斯分布拟合。(e) 用于埋底界面研究的剥离过程示意图。(f) 原始钙钛矿和 (g) 目标钙钛矿的埋底界面 SEM 图像。基于 (h) 原始钙钛矿和 (i) 目标钙钛矿的 PSCs 截面 SEM 图像

原位PL与吸收光谱表明：

未处理样品在光照下PL峰由730 nm 红移至约770 nm，出现明显分相；

2 mg mL⁻¹ NaFo 处理样品在持续光照下几乎无带隙漂移。

通过动力学拟合得到：

原始样品离子迁移速率常数 k ≈ 2.2 × 10⁻² s⁻¹；

最优 NaFo 浓度下 k 降至 2.6 × 10⁻³ s⁻¹；

迁移激活能由 8.5 ± 0.5 kJ mol⁻¹ 提高至 43.8 ± 2.1 kJ mol⁻¹。

说明NaFo显著提高离子迁移能垒，从根本上抑制光诱导卤素分相。

光电性能与复合动力学改善

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(a)稳态PL光谱(b)瞬态PL（TRPL）光谱(c)基于8个独立样品的PL发射强度统计(d)基于8 个独立样品的TRPL寿命统计

稳态与瞬态光谱结果进一步证实缺陷密度降低：

PL 强度提高约10倍；

TRPL 平均寿命由 225 ns 提升至 1252 ns；

非辐射复合显著减少。

器件层面表现为：

暗电流降低；

理想因子改善；

载流子提取效率提升。

这些结果说明界面钝化有效降低了体缺陷与界面复合。

器件效率提升

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(a)电池结构的PSC截面SEM图像；(b)冠军器件的J–V曲线；(c)冠军器件在MPP附近固定偏压下的稳定功率输出（SPO）；(d)冠军器件的IPCE谱及对应的积分电流密度；20个独立器件的(e)VOC(f) PCE统计分布；(g)暗态下的J–V曲线；冠军器件的(h)瞬态光电流（TPC）衰减曲线和(i)瞬态光电压（TPV）衰减曲线

(a) 半透明PSC的J–V 曲线；(b)四端钙钛矿/硅叠层太阳能电池的结构示意图；(c)宽带隙顶电池、原始硅底电池及滤波后硅底电池的J–V曲线；(d)叠层太阳能电池EQE谱；(e)封装后的半透明PSC在 ISOS-L-1 协议下的运行稳定性：环境条件、25°C、连续 LED 光照（100 mW cm⁻²）、持续 500 小时

不透光器件

最佳器件参数：PCE：22.2%；Voc：1.21 V；Jsc：22.2 mA cm⁻²；FF：0.83；稳态输出效率（ SPO）：21.4%，相比对照器件（20.5%），效率提升主要来源于 Voc 提高，说明复合损失降低。

半透明器件

冠军 PCE：20.0%；SPO：19.5%；平均可见光透过率（AVT）：21.2%；尽管 spiro-OMeTAD 在 450–550 nm 存在寄生吸收，但整体透光性能与效率取得良好平衡。

四端子串联系统

将半透明顶电池与工业 TOPCon 硅电池组装为四端子系统，总效率达到：28.6%，证明该宽禁带顶电池具有良好的串联兼容性与应用潜力。

光稳定性显著提升

在ISOS-L-1标准测试条件下（100 mW cm⁻² LED，25°C）：未处理器件出现明显 burn-in，180 小时后衰减约 40%；NaFo 处理器件无明显 burn-in；连续运行 500 小时后仍保持 >80% 初始效率。稳定性提升归因于：晶粒尺寸增大；残余 PbI₂ 减少；缺陷态密度降低；离子迁移受抑制。

本研究提出了一种基于埋底界面调控的宽禁带钙钛矿稳定性提升策略：通过在 SnO₂/钙钛矿界面引入甲酸钠（NaFo），实现对 Pb²⁺ 与卤素空位的协同钝化，抑制金属 Pb⁰ 形成并减少残余 PbI₂，同时优化晶体生长与界面质量，从而显著提高离子迁移能垒并有效抑制光诱导 I/Br 卤素分相。该策略使 1.70 eV 宽禁带器件效率提升至 22.2 %，半透明器件效率达 20.0 %，与工业 TOPCon 硅电池构建四端子系统后总效率达到 28.6 %，且在连续光照 500 小时后仍保持超过 80% 初始效率。研究表明，界面优先的缺陷调控与离子迁移抑制，是推动宽禁带钙钛矿在串联及半透明应用中实现高效率与高稳定性的关键路径。

美能大平台钙钛矿电池PL测试仪

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原文参考：Interfacial Passivation Toward Photostable Wide-Bandgap Perovskites for Efficient Semitransparent Solar Cells

 

 

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